摘要：电化学CO2还原反应(CO2RR)为生产增值化学品和实现碳中和提供了一个有前途的策略。在众多CO2RR产品中，乙烯(C2H4)、乙醇(C2H5OH)、正丙醇(C3H7OH)等C2+碳氢化合物具有较高的能量密度和经济价值。迄今为止，Cu基材料以其中等的CO吸附能

电化学CO2还原反应(CO2RR)为生产增值化学品和实现碳中和提供了一个有前途的策略。在众多CO2RR产品中，乙烯(C2H4)、乙醇(C2H5OH)、正丙醇(C3H7OH)等C2+碳氢化合物具有较高的能量密度和经济价值。迄今为止，Cu基材料以其中等的CO吸附能和特殊的C-C偶联能力，可作为将CO2转化为C2+产物的最有效催化剂。然而，CO2活化的高能垒和Cu表面有限的*CO覆盖可能导致在C-C偶联反应过程中缓慢的动力学，这将阻碍CO2转化效率和C2+生产的选择性。

近日，天津大学王中利课题组报道了一种独特的策略来制备Cu基层次结构串联催化电极。具体而言，研究人员利用磁控溅射、电化学阳极氧化和阴极还原技术，在疏水聚四氟乙烯(PTFE)膜上原位构建复杂的串联催化系统，同时首次证明了CuAl合金在碱性电解液中通过阳极氧化可以制备出Cu(OH)2纳米线阵列。通过在PTFE膜上依次进行溅射Ag、溅射CuAl合金、电化学阳极氧化、溅射N掺杂碳(NC)和阴极还原5个步骤，获得了由Ag、Cu纳米线和NC组成的层次结构串联催化电极(Cu NWs/NC@Ag-PTFE)。在串联催化电极中，各组分布置良好，且各自的功能得到充分利用。最外层的PFTE膜起到疏水的作用，构成CO2气体扩散通道；第二外层的Ag首先接触CO2分子并将其转化为CO，然后CO溢出并转移到内层(内层为NC改性的Cu纳米线阵列)，Cu纳米线阵列结构与丰富的Cu/NC界面相结合，显著增强了*CO的捕获和吸附，促进了*CO二聚化，增强了C2+产物的生产。性能测试结果表明，在电流密度为519.0 mA cm-2时，各组分的综合优势极大地提高了串联催化效率，优化的电极对C2H4和C2+产物的法拉第效率分别为53.5%和87.5%，C2+/C1比为10.42，高于大多数报道的串联催化剂。原位拉曼光谱和ATR-SEIRAS证实，Ag-Cu-NC串联催化系统显著增强了*CO中间体的线性吸附和水的解离，提高了C-C耦合能力，并稳定了关键中间体*OCCOH，促进了C2+产物的生产。综上，该项工作为制备高效的串联催化系统提供了一个有效的战略，显著促进CO2还原为C2+产品。

Hierarchical tandem catalysis Promotes CO spillover and trapping for efficient CO2 reduction to C2+ products.ACS Nano, 2025. DOI: 10.1021/acsnano.5c00696

来源：朱老师讲VASP