摘要:阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)是理想的能量转换装置之一。然而,铂(Pt)作为AEMFCs阳极氢氧化反应(HOR)的基准催化剂,仍然面临性能不足和易引起CO中毒的问题。
阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)是理想的能量转换装置之一。然而,铂(Pt)作为AEMFCs阳极氢氧化反应(HOR)的基准催化剂,仍然面临性能不足和易引起CO中毒的问题。
2025年1月21日,西北工业大学韩云虎教授、新西兰奥克兰大学王子运在国际知名期刊Nature Communications发表题为《All-round enhancement induced by oxophilic single Ru and W atoms for alkaline hydrogen oxidation of tiny Pt nanoparticles》的研究论文,2022级硕士生焦文胜、Zhanghao Ren、2022级硕士生崔智博、马超为论文共同第一作者,韩云虎教授、王子运为论文共同通讯作者。
韩云虎,西北工业大学柔性电子研究院教授。2016年于中国科学院福建物质结构研究所取得博士学位,2016-2018年在清华大学从事博士后研究(合作导师:李亚栋院士),2018年起就职于西北工业大学。
韩云虎教授的主要研究方向涉及燃料电池、锌空电池、电解水制氢以及二氧化碳还原电催化剂的开发。共发表36篇SCI论文,2篇热点论文,9篇高被引论文,总计被引2000余次,其中以第一/通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.、ACS Catal.、Adv. Funct. Mater.、J. Catal.、Nano Res.、Small、Small Methods等领域顶级学术杂志上共发表论文20篇,申请中国发明专利4项。
王子运,新西兰奥克兰大学Senior Lecturer。2012年本科毕业于华东理工大学,2015年博士毕业于英国女王大学,师从胡培君教授和ChrisHardacre教授。先后在斯坦福大学(合作导师:JensK. Nørskov教授)和多伦多大学(合作导师:Edward H. Sargent教授)从事博士后研究。
王子运的主要研究方向包括二氧化碳电还原的理论计算、人工智能辅助多相催化设计和表面微动力学。王子运已发表论文120篇,著作章节1篇,其中Nature4篇,Nature Catathesis11篇,Nature Energy5篇,Nature Communications15篇,Journal of the American Chemical Society14篇,Angewandte Chemie12篇等,被引超过13,000次。
在本文中,作者报道了焦耳热辅助合成了一种负载在单个钨(W)原子修饰的氮掺杂碳上的小尺寸Ru1Pt单原子合金催化剂(s-Ru1Pt@W1/NC),其中近程单个Ru原子位于Ru1Pt纳米粒子表面,长程单个W原子位于载体上,它们同时调节活性Pt位点的电子结构,增强s-Ru1Pt@W1/NC的碱性HOR性能。
测试发现,s-Ru1Pt@W1/NC的质量活度为7.54 A mgPt+Ru-1,在1000 ppm CO/H2饱和电解液中表现出显著的稳定性。更重要的是,它可以在H2饱和电解质中稳定运行1000 h,衰减率仅为24.60%。
理论计算表明,近端单个Ru原子和远端单个W原子协同优化活性Pt位点的电子结构,提高了催化剂的HOR活性和CO耐受性。
图1:合成过程示意图
图2:形貌表征
图3:电子结构表征
图4:电化学性能
图5:理论计算结果
综上,作者通过焦耳热辅助合成方法,制备了一种负载在氮掺杂碳上的小尺寸Ru1Pt单原子合金催化剂(s-Ru1Pt@W1/NC),该催化剂通过在活性Pt位点附近引入氧亲和性的单个Ru原子和远程单个W原子,同时调节电子结构,显著提升了碱性氢氧化反应(HOR)的性能。
该催化剂的质量活性达到7.54 A mgPt+Ru-1,在1000 ppm CO/H2饱和电解液中表现出显著的稳定性,并在H2饱和电解液中稳定运行1000 h,仅衰减24.60%。理论计算表明,近程Ru原子和远程W原子的协同作用,优化了Pt位点的电子结构,提高了催化剂的HOR活性和CO耐受性。
本研究不仅为开发高性能、高稳定性和抗CO中毒的碱性HOR催化剂提供了新思路,还为阴离子交换膜燃料电池(AEMFCs)的实际应用奠定了基础。
Jiao, W., Ren, Z., Cui, Z. et al. All-round enhancement induced by oxophilic single Ru and W atoms for alkaline hydrogen oxidation of tiny Pt nanoparticles. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-56240-y.
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