摘要：2025年1月22日，中国地质大学（武汉）余火根教授/余家国院士在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Fine-tuNingd-phybridization in Ni-Bx cocatalyst for enhanced phot

在光催化析氢过程中，析氢动力学起着关键作用。

然而，精确调控氢的吸附和解吸平衡（Hads/Hdes）仍然是一个巨大挑战。

2025年1月22日，中国地质大学（武汉）余火根教授/余家国院士在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Fine-tuNing d-p hybridization in Ni-Bx cocatalyst for enhanced photocatalytic H2 production》的研究论文，Haoyu Long为论文第一作者，余火根教授、余家国院士为论文通讯作者。

余火根，中国地质大学（武汉）材料与化学学院教授、“国家百千万人才工程”入选者。1997年-2007年本硕博就读于武汉理工大学；2008年-2010年于日本东京大学从事博士后研究；2007年开始于武汉理工大学历任讲师、特聘教授、学科首席教授、博士生导师；现为中国地质大学（武汉）材料与化学学院教授。主要从事光催化环境净化、光催化分解水制氢等研究工作。

余家国，1985年于华中师范大学获学士学位；1988年于西安交通大学获硕士学位，同年进入武汉工业大学（现武汉理工大学）工作；2000年于武汉理工大学获博士学位，同年破格提拔为教授；2001年晋升为博士生导师；2006年获国家杰出青年科学基金资助；2007年入选新世纪百千万人才工程国家级人选；2020年当选为欧洲科学院外籍院士；2021年任中国地质大学（武汉）教授、博士生导师。主要从事半导体光催化材料、光催化分解水产氢、CO2还原、污染物降解、室内空气净化、染料敏化和钙钛矿太阳能电池、电催化、电化学能源存储、吸附等方面的研究工作。

在本文中，研究人员提出了一种精细调控d-p杂化策略，以优化Ni-Bx改性的CdS光催化剂（Ni-Bx/CdS）中的Hads/Hdes动力学。

X射线吸收精细结构（EXAFS）光谱和密度泛函理论（DFT）计算表明，增加Ni-Bx助催化剂中的B原子含量会逐渐增强Ni3d和B2p轨道之间的d-p相互作用，导致Ni活性位点的d能带连续变宽，d能带中心可控。

上述连续的d能带优化使得Ni-Bx/CdS能够精确调控Hads/Hdes动力学，最终展现出优异的析氢活性，达到13.4 mmol g-1 h-1（AQE=56.1%）。

飞秒瞬态吸收光谱进一步证实了Ni-Bx/CdS光催化剂中快速的电子转移动力学。

本工作为未来析氢催化剂的设计提供了新的思路。

图1：Ni-Bx助催化剂中精细调控d-p杂化策略以获得合适的Hads/Hdes动力学

图2：合成策略及形态表征

图3：光催化制氢性能

图4：Ni-Bx中精细调控d-p杂化使Ni d能带连续展宽

图5：优化Ni-Bx助催化剂的Hads/des动力学

图6：光生电子传递机理与动力学

综上，本研究通过d-p杂化调控策略，实现了对过渡金属活性位点电子结构的精确优化，为设计高性能光催化制氢催化剂提供了新的理论依据和实验方法。这种策略不仅提高了光催化制氢效率，还为理解催化剂的电子结构与催化性能之间的关系提供了重要见解。

该研究为开发高效、可持续的光催化制氢技术提供了重要参考，有望在太阳能驱动的清洁能源转换领域得到广泛应用，特别是在提高光催化剂性能和降低贵金属用量方面具有显著优势，为绿色化学和能源领域带来新的突破。

Long, H., Zhang, X., Zhang, Z. et al. Fine-tuning d-p hybridization in Ni-Bx cocatalyst for enhanced photocatalytic H2 production. Nat. Commun. (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-56306-x.

来源：华算科技