摘要：2025年2月12日，哥伦比亚大学陈经广院士和美国布鲁克海文国家实验室刘平团队在国际顶级期刊Nature Chemical Engineering发表题为《Biogas sequestration to carbon nanofibers via tandem

升级分散式沼气是一种可持续的途径，可以生产有价值的产品，同时减少两种强效温室气体——甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）的排放。

传统的CH4和CO2经过干重整反应合成气H2/CO较低（≤1），并且需要高温（＞800℃）来克服平衡约束和减少沉积，这限制了其在商业中的应用。

2025年2月12日，哥伦比亚大学陈经广院士和美国布鲁克海文国家实验室刘平团队在国际顶级期刊Nature Chemical Engineering发表题为《Biogas sequestration to carbon nanofibers via tandem catalytic strategies》的研究论文，Zhenhua Xie和Erwei Huang为论文共同第一作者，陈经广院士和刘平为论文共同通讯作者。

陈经广，哥伦比亚大学教授，美国国家工程院院士（2024），英国皇家化学学会会士，布鲁克海文国家实验室国家同步加速器光源同步加速器催化联盟主任。1982年在南京大学获学士学位，1988年在匹兹堡大学获博士学位，1988-1989年在德国于利希研究中心从事博士后研究，1990-1998年任埃克森公司科学实验室科学家，1998-2012年就职于任特拉华大学，2012年进入哥伦比亚大学工作。

陈经广院士多年来致力于金属碳化物及双金属催化剂的表面科学研究，并且首创了用NEXAFS（X射线吸收精细结构）分析过渡金属化合物的方法。

在这里，作者展示了通过串联反应器将沼气转化为有价值的纳米碳纤维，同时降低反应温度，突破平衡极限，并且产生富含H2的合成气（H2/CO=2-3）作为副产品。

实验和理论研究表明，钾（K）修饰通过KOx诱导的钴面和碳化钴之间的协同效应，显著增强了纳米碳纤维的形成。

该研究中，能源成本和CO2足迹分析强调了将沼气可持续升级为有价值固体碳产品的串联工艺的潜在优势。

图1：利用各种串联工艺突破极限，产生有价值的固体碳产品

图2：热力学分析反应可行性

图3：通过单反应器或串联反应器生产CNF

图4：K修饰Co基催化剂的结构表征

图5：Co对CNF生长中KOx效应的理论机制理解

图6：不同方法的能源成本和CO2排放，以及PC-TC串联反应器在CNF形成中的潜力

综上，该研究通过热力学分析，实验评估了多种串联反应器配置，包括单TC反应器、串联TC-TC反应器和串联PC-TC反应器。

与单TC反应器相比，串联反应器能够在相对温和的反应条件下（例如450℃和1 atm）实现CNFs的大规模生产（约10 gCNF gmetal(Co)-1 h-1），并生成高H2/CO（>2.0）的合成气副产物。

K修饰的Co/CeO2催化剂在CNF形成中表现出高效性，实验和理论研究表明，KOx诱导的hcp Co(0001)和Co(10 ̄11)表面与碳化钴之间的协同效应，显著增强了CO*的分解、O*的去除和C-C键的形成，从而促进了CNF的高效生产。

此外，技术和环境分析表明，利用可再生能源和现有石化基础设施对分散式沼气进行可持续升级的串联反应器具有潜在优势。

Xie, Z., Huang, E., Turaczy, K.K. et al. Biogas sequestration to carbon nanofibers via tandem catalytic strategies. Nat Chem Eng (2025). https://doi.org/10.1038/s44286-025-00182-1.

来源：华算科技