摘要：近期，来自马克斯普朗克固体化学物理研究所Bin He & Claudia Felser以及重庆大学材料科学与工程学院潘瑜团队携手在拓扑节点线半金属TaAs₂单晶的研究中取得了重要进展。该团队通过多能带协同效应，成功实现了在TaAs₂材料中同时获取大规模的奈恩斯

近期，来自马克斯普朗克固体化学物理研究所Bin He & Claudia Felser以及重庆大学材料科学与工程学院潘瑜团队携手在拓扑节点线半金属TaAs₂单晶的研究中取得了重要进展。该团队通过多能带协同效应，成功实现了在TaAs₂材料中同时获取大规模的奈恩斯特信号和不饱和的磁塞贝克系数。该工作发表在Nature Communications上。

研究背景

拓扑半金属是近年来因其独特的传输特性和量子行为而受到广泛关注的材料，特别是在自旋热电学、拓扑催化和热电技术等先进能源转换领域。与传统的半导体材料相比，拓扑半金属具有更高的载流子迁移率、非平庸的电子结构以及强烈的量子效应，因此在热电性能和量子效应调控方面展示出了巨大的潜力。尤其是在奈恩斯特效应和塞贝克效应方面，拓扑半金属展现出了优异的性能，然而同时存在载流子补偿现象，这会提升奈恩斯特信号的同时降低塞贝克系数，给同时优化两者性能带来了挑战。

研究内容

该研究利用强烈的声子拖曳效应和重叠的高色散导带与价带的电子-空穴补偿特性，同时实现了高迁移率的两载流子系统，极大地增强了奈恩斯特效应。而第三个狄拉克带的引入则导致了显著的磁塞贝克效应，进而提高了热电性能。该团队最终实现了约3100 μW cm⁻¹ K⁻²的横向功率因子和约50 μW cm⁻¹ K⁻²的纵向功率因子，超过了其他拓扑半金属和主流半导体的水平。

（1）实验首次在拓扑节点线半金属TaAs₂单晶中同时实现了较大的奈恩斯特信号和不饱和的磁塞贝克系数，揭示了多能带协同效应在提升热电性能中的作用。

（2）实验通过多能带协同策略，结合强烈的声子拖曳效应和电子-空穴补偿的高迁移率导带与价带，成功实现了较大的奈恩斯特效应。

（3）实验发现，TaAs₂的第三个狄拉克能带引发了较大的磁塞贝克效应，进一步提升了热电性能。

（4）通过这些效应，研究获得了大约3100 μW cm⁻¹ K⁻²的横向功率因子和50 μW cm⁻¹ K⁻²的纵向功率因子，分别超过了其他拓扑半金属和主流半导体的功率因子。

图1 | 多能带协同作用导致高热功率。

图2 | 电传输特性和量子振荡。

图3 | 热电热电源。

图4 | 功率因数。

科学启迪

本文通过多能带协同策略实现的双高磁塞贝克系数和奈恩斯特热功率的共存，迄今为止鲜有报道。在本研究之前，Fu等人已经通过多能带策略研究了多晶NbP中的奈恩斯特功率因子。然而，研究者的研究动机和结果与他们的研究有显著不同。尽管他们依靠小型和大型电子口袋的组合，以补偿大空穴口袋来增强奈恩斯特热功率和功率因子，但他们并未深入探讨小型口袋对塞贝克系数的影响。此外，需要注意的是，ZrTe₅是已知同时具有较大磁塞贝克系数和奈恩斯特热功率的唯一材料。与ZrTe₅作为单载流子系统不同，本研究中探讨的TaAs₂晶体是一个多能带系统，具有一个大质量的狄拉克口袋，该口袋贡献了其显著的不饱和塞贝克系数。由于低温下，负责散射的声子尚未激活，因此不同口袋之间的电子不会发生相互作用，从而避免了通常用于平衡载流子浓度的各谷散射，减小了塞贝克系数和奈恩斯特热功率。然而，随着温度的升高，声子波矢增大。当声子波矢接近布里渊区的大小时，强散射发生，导致两个口袋合并，进而减少了Sxx和Syx。此外，研究者发现热导率在37.7K时达到了峰值，这与Sxx和Syx的峰值相似。在40K以下，电子和空穴的迁移率保持相对恒定；但在此温度以上，迁移率迅速下降，导致Syx下降。

多能带协同策略成功地优化了拓扑半金属TaAs₂单晶中的纵向和横向热功率，获得了大约3100 μW cm⁻¹ K⁻²的高奈恩斯特功率因子和约50 μW cm⁻¹ K⁻²的高塞贝克功率因子。该策略为提高拓扑半金属的热电性能提供了机会，代表了热电性能调控的重大进展。因此，其他具有两个补偿口袋和额外大质量狄拉克口袋的双载流子拓扑半金属，如NbSb₂、NbAs₂、VP₂和VAs₂，在调整费米能级后，可以作为有前景的材料，实现横向和纵向热电性能的同时增强。此外，由于多能带协同效应，拓扑半金属在纵向佩尔帖制冷和横向埃廷豪森制冷的相关应用中表现出相当大的潜力。这可以实现更高效、更简便的热电制冷系统，具备多方向制冷的能力。

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来源：Future远见