摘要：近日，天津大学精密仪器与光电子工程学院太赫兹研究中心戴建明教授课题组，利用双色场激发下产生的量子相干效应，实验研究了二维层状过渡金属硫族化合物中量子相干效应诱导光电流产生的相干太赫兹辐射，证实了单层和多层二硫化钼(MoS2)材料中的量子相干效应均发生在直接带隙

单层和多层MoS2中量子相干效应诱导的太赫兹波辐射

图1. 双色场激发MoS2产生太赫兹波辐射的示意图。

近日，天津大学精密仪器与光电子工程学院太赫兹研究中心戴建明教授课题组，利用双色场激发下产生的量子相干效应，实验研究了二维层状过渡金属硫族化合物中量子相干效应诱导光电流产生的相干太赫兹辐射，证实了单层和多层二硫化钼(MoS2)材料中的量子相干效应均发生在直接带隙区域，提出并证实MoS2中量子相干效应比光整流效应产生太赫兹辐射的效率更高，增进了对间接带隙材料中量子相干效应的理解，并展现了双色场激发方案在研究先进材料中非线性过程的潜力。

相关成果以“Coherent terahertz wave generation from mono- and multi-layer MoS2 through quantum interference”为题，近期发表在Science子刊Ultrafast Science上。

文章引用（点击阅读原文）：He Y, Chen Y, La X, Dai C,Tian Z, Dai J. Coherent Terahertz Wave Generation from Mono- and Multilayer MoS2 through Quantum Interference. Ultrafast Sci.2024;4:Article 0069.

研究背景

在飞秒脉冲激光激发下，研究新型材料中产生的太赫兹辐射是一种探索材料中本征非线性特性的有效方法。除传统研究中使用的单色光激发外，双色场激发方案因其不依赖于材料对称性的优势，展现出作为一种通用型研究方案的巨大潜力。最近，双色场激发方案已扩展到探索二维材料中的非线性性能，并且量子相干效应诱导光电流也被提出用于解释双色场激发半导体材料中产生太赫兹辐射的机理。目前大多数关于量子相干效应的研究集中在直接带隙半导体材料中。由于间接带隙材料中电子跃迁需要声子辅助，相比于直接带隙材料中的电子跃迁几率小很多，因而在间接带隙材料中量子相干效应诱导光电流的产生过程和机制仍然存在争议。因此，在双色场激发下，探明在具有直接和间接间隙的同种材料中的量子相干效应是非常具有意义的。在此背景下，作为典型的二维层状过渡金属硫族化合物，二硫化钼(MoS2)由于其能带结构随层数变化的特性（单层呈现直接带隙，而多层则转变为间接带隙），使其成为研究量子相干效应的理想平台。利用双色场激发方案，通过探测单层和多层MoS2中产生的太赫兹辐射，本项工作从实验角度分析出具有直接带隙的单层和间接带隙的多层MoS2中量子相干效应均发生在直接带隙区域，并且实现了在MoS2中比光整流效应更强的太赫兹辐射。

亮点创新

图2. A 双色场激发MoS2产生太赫兹波辐射的示意图。B 双色场激发单层以及多层MoS2产生的太赫兹波时域波形。

图1A是双色场激发MoS2产生太赫兹波辐射的示意图。如图1B所示，在双色场正入射单层和多层MoS2时，实验中探测到了明显的太赫兹波辐射信号，相关实验结果证明量子相干效应是单层和多层MoS2中产生太赫兹波辐射的物理机制。

图3. A和B 单层和多层MoS2的能带结构以及在双色场激发下存在的电子跃迁路径。C和D 相对偏振角为0°和90°时，双色场激发单层和多层MoS2中产生的太赫兹波辐射的时域波形。E和F 单层和多层MoS2的太赫兹波辐射电场峰值与相对偏振角的依赖关系。

如图2A所示为具有直接带隙结构的单层MoS2中量子相干效应的示意图。如图2B所示的多层MoS2能带结构也表明，其不仅在价带中的Γ点与最低导带之间存在间接间隙，而且在布里渊区中的K点处也存在直接间隙。如图2C-F所示，实验结果表明双色场激发单层和多层MoS2中产生太赫兹辐射与相对偏振角的关系是非常相似的，并且通过相关公式对图2E-F中数据的拟合值也近似相等。因此，具有间接带隙的多层MoS2中量子相干效应主要在布里渊区的K点（即直接带隙区域）附近发生。

图3. A双色场斜入射激发MoS2材料产生太赫兹波辐射示意图。B 双色和单色光激发下多层MoS2产生的太赫兹波时域波形。C 双色场斜入射激发下多层MoS2产生太赫兹波辐射时域波形随相对相位变化的三维图示。

为了比较MoS2中通过量子相干效应和光整流效应产生太赫兹波辐射的效率，实验中研究了在斜入射时共线偏振双色场激发多层MoS2产生的太赫兹辐射，其示意图如图3A所示。图3B的实验结果表明，在相同条件时双色场激发可以比单色场激发更高效地产生太赫兹辐射。并且图3C的实验结果进一步证明了量子相干效应在双色场斜入射多层MoS2中仍然是太赫兹波辐射产生的主导过程。

总结展望

在本项工作中，利用双色场激发单层和多层MoS2材料可以通过量子相干效应诱导的相干光电流产生太赫兹波辐射，相关实验结果证明了具有直接和间接带隙的单层和多层MoS2材料中的量子相干效应均发生在直接带隙区域，并且发现量子相干效应比光整流效应可以在MoS2中产生更强的太赫兹辐射。因此，本项工作不仅丰富了对二维材料中双色场激发诱导相干光电流产生和控制的理解，也对间接带隙材料中量子相干效应的物理过程提供了更深入的理解。

本项研究工作得到了National Science Foundation of China (NSFC) (No. 62375199, 62075157, 62235013), Tianjin Municipal Fund for Distinguished Young Scholars (Grant No. 20JCJQJC00190), and Key Fund of Shenzhen Natural Science Foundation (Grant No. JCYJ20200109150212515)的支持。

团队简介

本项目团队隶属于天津大学精仪学院太赫兹研究中心。其中，第一作者是天津大学精仪学院博士生何宇航，其他共同作者包括天津大学精仪学院博士生陈宇轩、硕士生喇向宇以及戴辰殷，通讯作者为田震教授和戴建明教授。田震教授为国家优秀青年科学基金获得者，主要研究集中在太赫兹光子学、微纳光子学、太赫兹光声等领域，已取得了多项研究成果。戴建明教授长期从事超快激光、超快现象、以及太赫兹光子学等领域的研究并且在太赫兹光子学的研究领域中已经获得很好的国际声誉，于2020年入选美国光学学会会士 (OSA/Optica Fellow)。

来源：科创中国