摘要：固态电解质（SSE）被预期具备适当的机械强度，能够有效抑制锂枝晶的穿透。然而，由于 SSE 本身固有特性的驱动，锂枝晶的生长仍不可避免。因此，与其完全阻止其生长，不如以可控方式引导锂枝晶的扩展更为可行。在此，本研究提出一种策略性设计的结构层，该层由梯度分布的氮

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【作者单位】

北京大学深圳研究生院

【论文摘要】

固态电解质（SSE）被预期具备适当的机械强度，能够有效抑制锂枝晶的穿透。然而，由于 SSE 本身固有特性的驱动，锂枝晶的生长仍不可避免。因此，与其完全阻止其生长，不如以可控方式引导锂枝晶的扩展更为可行。在此，本研究提出一种策略性设计的结构层，该层由梯度分布的氮化锂颗粒构成，可将锂枝晶的生长引导至限定空间内。与此同时，该层与一种对锂稳定性较差的电解质配对，使被引导的枝晶能够在界面处的局部区域内实现自限生长。综合机理分析进一步表明，所设计的双层 SSE 能有效利用电池循环过程中界面产生的压力，实现对锂枝晶生长的动态调控。

这种 SSE 的界面结构设计为在全固态锂金属电池中调控锂枝晶提供了广阔的应用前景。

【实验方法】

材料制备

LZC 的合成：按化学计量比称取 LiCl（99%，阿拉丁）和 ZrCl₄（99.9%，阿拉丁）。在充满氩气的手套箱内，将原料与 ZrO₂ 球（直径 5 mm）一起置于 ZrO₂ 球磨罐中进行机械球磨。球料质量比为 20:1，使用行星式球磨机（PULVERISETTE 7 PL，Fritsch）以 500 rpm 连续球磨 33 小时。

粗颗粒 Li₃N 的制备：将商用 Li₃N 粉末（99.9%，阿拉丁）置于镍坩埚中，在氩气气氛下于 650 °C 退火 3 小时，得到粒径数百微米的粗颗粒 Li₃N（图 S21A）。

细颗粒 Li₃N 的制备：将商用 Li₃N 粉末（99.9%，阿拉丁）装入 ZrO₂ 球磨罐，以 ZrO₂ 球（直径 5 mm）为研磨介质，球料质量比 20:1，在行星式球磨机中以 500 rpm 球磨 16 小时，获得粒径均匀、微米级的细颗粒 Li₃N（图 S21B）。

Li₃N 层的组装：在电池组装过程中，将上述细、粗两种 Li₃N 粉末按比例冷压入聚醚醚酮（PEEK）模具，形成 Li₃N 功能层（图 S22 与图 S23）。

【图文摘取】

【主要结论】

本研究设计了一种具有梯度 Li₃N 颗粒层的结构化固态电解质（SSE），并策略性地将其与对锂稳定性较差的电解质（LZC 或 LGPS）配对。该设计能够有效引导锂枝晶的生长，并对其分布进行局域化，从而实现动态稳定性与自限行为。对称锂金属电池的性能得到显著提升，可在 20 mA cm⁻² 的高电流密度下稳定循环，并增强全固态锂金属电池的循环稳定性。

来源：锂电百科一点号