摘要：金属-有机框架（MOFs）作为一种新兴的水电解中析氧反应（OER）的预催化剂，展现出巨大的潜力。然而，目前研究人员对重构物种中MOFs配体的配位化学仍然了解甚少，特别是关于配体调控如何影响催化位点的电子构型。

金属-有机框架（MOFs）作为一种新兴的水电解中析氧反应（OER）的预催化剂，展现出巨大的潜力。然而，目前研究人员对重构物种中MOFs配体的配位化学仍然了解甚少，特别是关于配体调控如何影响催化位点的电子构型。

2025年3月11日，山东大学吴昊教授在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Ligand Modulation in Metal-Organic Frameworks Derived Regenerable Oxygen Evolution Electrocatalysts》的研究论文，Xiao Wang、Zheng Peng为论文第一作者，吴昊为论文通讯作者。

吴昊，教授，博导，山东省高层次人才，山东大学“齐鲁青年学者”，2016年于复旦大学获博士学位，导师为郑耿锋教授，2016-2020于新加坡国立大学（Ghim Wei Ho教授组）和阿卜杜拉国王科技大学（Husam N. Alshareef教授组）从事博士后研究。

吴昊教授主要从事电催化与能源化学相关研究，在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等期刊发表SCI论文50篇，被引4000余次（h因子：31）。担任ACS Fall 2023、2024分会主席，国际期刊《EcoEnergy》、《eScience》青年编委。

在本文中，作者合成了一种α-FeOOH包覆的Ni-儿茶酚基MOFs复合材料（FeOOH@Ni-CAT），该复合材料在OER过程中转变为配体协调的γ-NiFeOOH活性物种。值得注意的是，这种活性材料可以恢复到其稳定的α相对应物，表现出“易于再生”的特性。

密度泛函理论（DFT）计算表明，配体显著增强了OER反应中涉及的含氧中间体的吸附能，同时通过加强键合态和促进活性位点与中间体之间的电子离域来调节电子结构。

因此，FeOOH@Ni-CAT预催化剂展现出卓越的OER性能，在10 mA cm-2下实现了超低的过电位180 mV，并且凭借可再生特性展现了超过384 h的出色耐久性。

该研究通过阐明OER过程中结构重构的基本机制以及强调配体调控在提高OER活性中的作用，推进了对高性能MOF基预催化剂的理解。

图1：重构过程示意图

图2：Ni-CAT 和 FeOOH@Ni-CAT 的HETEM及EDX表征

图3：原位拉曼光谱和XAS

图4：电催化OER性能

图5：DFT 计算

综上，作者研究了MOFs衍生的可再生析氧反应（OER）电催化剂中的配体调控机制，合成了一种α-FeOOH包覆的Ni-儿茶酚基MOFs复合材料（FeOOH@Ni-CAT）。

在OER过程中，该材料会转化为配体配位的γ-NiFeOOH活性物种，并在移除电位和溶解氧后恢复为稳定的α相，展现出“易于再生”的特性。

该研究不仅为高性能MOF基催化剂的设计提供了新的理论依据，还为开发高效、可再生的OER催化剂开辟了新途径，有望在可再生能源驱动的电解水制氢领域发挥重要作用。

Ligand Modulation in Metal-Organic Frameworks Derived Regenerable Oxygen Evolution Electrocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed.,(2025), https://doi.org/10.1002/anie.202504148.

来源：朱老师讲VASP