摘要：近日，东北大学李犁教授团队在材料冶金学顶级期刊Acta Materialia上报道了一种创新的氧自由基（O−）辅助的结构修复策略，成功实现了失效钴酸锂（LiCoO2）正极材料的高效直接再生。该研究通过升级传统水热-退火再生工艺，创新性地引入H2O2并耦合Ti4
近日，东北大学李犁教授团队在材料冶金学顶级期刊Acta Materialia 上报道了一种创新的氧自由基（O−）辅助的结构修复策略，成功实现了失效钴酸锂（LiCoO2）正极材料的高效直接再生。该研究通过升级传统水热-退火再生工艺，创新性地引入H2O2并耦合Ti4+掺杂，精准修复了失效LiCoO2正极材料中杂质相、补充了损失的锂离子以及提高了再生正极的结构稳定性。得益于O−的强氧化作用对表面杂质和不良相的有效清除，以及由此诱导产生的大量表面氧空位促进了Ti4+的均匀掺杂与结构稳定，再生后的LiCoO2材料展现出优异的电化学性能，在1.0 C倍率下容量达到141.1 mAh g−1，并在300次循环后容量保持率仍达92.9%。该性能显著优于商业材料及其他传统方法再生的材料。本研究为解决失效锂离子电池正极材料的结构修复与性能再生提供了全新的思路和可行的方案。
图1. 本策略与传统直接再生方法本工作的比较
随着新能源产业的飞速发展，锂离子电池（Lithium-ion battery）已成为至关重要的能源存储载体，随之而来的则是大量退役电池的回收压力。其中，钴酸锂（LiCoO2）正极材料的生产消耗了全球约70%的钴资源，其高效回收对于降低成本与减少环境足迹意义重大。直接再生技术因可直接修复失效正极材料的受损结构、补充损失的锂元素，从而实现高效再生利用而备受关注。其中，水热-退火法因其能耗低、补锂精准而被视为一条实用路径。然而，传统方法中水的化学惰性导致其对电极表面的杂质、裂纹以及电化学惰性的Co3O4尖晶石相去除效果有限，严重制约了再生材料的容量与循环寿命。因此，开发能够同时实现深度结构修复与高性能恢复的直接再生策略，仍是该领域面临的重大挑战。
本研究团队开发的O−辅助结构修复策略，通过在传统水热环节引入H2O2，并在后续退火中掺入微量Ti4+，巧妙地解决了上述瓶颈。O−不仅能有效氧化去除Co3O4尖晶石相和表面残余物，其诱导产生的丰富表面氧空位更作为高效离子传输通道，显著降低了后续Ti4+掺杂的能垒，形成了再生正极体相的均匀掺杂。Ti4+的掺杂稳固了层状结构，有效抑制了充放电过程中的有害相变。中子粉末衍射技术证实，该策略优化了Li+的扩散路径，形成了连续无阻的迁移通道。技术经济评估表明，该策略相较于传统方法，可显著降低能耗、水耗及温室气体排放，并提升经济收益。
图2. 再生LiCoO2正极材料的电化学性能
这项工作展示了一种高性能、低成本、低污染的直接再生范例，为构建可持续的锂离子电池循环利用系统提供了合理的设计方案与坚实的技术支撑。
Direct regeneration of degraded LiCoO2 cathodes with an O--assisted structural repairing strategy
Guangying Gao, Yuxin Zhu, Zhongbiao Li, Chen Liu, Jian Zeng, Tieying Liu, Shulan Wang, Sangeun Chun, Tingfeng Yi, Li Li
Acta Mater., 2026, 302, 121663, DOI: 10.1016/j.actamat.2025.121663
通讯作者简介
李犁，东北大学冶金学院教授、博导、所长，可再生能源转换与储能团队负责人，英国皇家化学会会士，入选国家万人计划-科技创新领军人才，国家高层次人才计划-青年项目（四青），辽宁省兴辽英才计划，沈阳市杰出人才等，H index>50，担任中国有色金属学会熔盐化学与技术委员会委员等多个国内及国际专业委员会副主任及委员等；以通讯作者在National Science Review, Chem, Matter, PNAS, JACS, Angew, Chemical Society Reviews, Energy & Environmental Science、Science Bulletin等国内与国际著名学术期刊发表 SCI 论文 100余篇，多次入选“全球前2%科学家”榜单等高被引科学家榜单；担任国家科学评论National Science Review学科编辑组成员，冶金顶刊Metallurgical and Materials Transactions A评审委员会主席，Metallurgical and Materials Transactions B、Materials Horizons、Nanoscale Horizons、ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Sustainable Materials and Technologies等10余本国内外学术杂志副主编/编辑/编委等。先后获得英国皇家化学会青年奖、国际材料学会科学奖、荣程祥青科研创新奖等国内及国际奖项20余项。主要研究方向为：1）新能源存储（锂电池、钠电池、Li-S电池、超级电容器、水系电池及其他能源存储形式）及器件制备；2）冶金物理化学与冶金新材料；3）电催化/光催化以及绿氢制备技术；4）电池回收及固体废弃物资源回收与利用等。
来源：X一MOL资讯