以下文章来源于CCSChemistry ，作者CCS ChemistryCCSChemistry.CCS Chemistry是由中国化学会创办的高水平旗舰新刊，面向全球科学家，收录化学各领域高质量原创科技论文。关注CCS Chemistry，即时获取期刊相关资讯。近日，南京大学王元元课题组和朱文磊课题组联合华盛顿州立大学林跃和团队共同报道了一种利用超晶格印迹策略构建Ni单原子负载的三维有序介孔碳骨架，用于高效的电催化产氢。首先，他们基于有限元模拟推导出有序介孔框架对于促进均匀的气体分布，稳定纳米级亲水表面的气-液-固界面，增强传质动力学具有重要意义。接着，提出的超晶格印迹策略集成了限域氧化以实现热稳定，配体碳化以保持超晶格衍生的孔隙度，酸蚀刻以提高亲水性，高温石墨化以增强导电性，以及原位杂原子掺杂以优化Ni配位，成功制备出Ni单原子负载的三维有序介孔碳骨架。所得的Ni-N₂S₂和Ni-N₃P催化剂表现出优异的电催化活性，分别达到了239 mV （OER, 20 mA cm⁻⊃2;）和90 mV （HER, 10 mA cm⁻⊃2;）的过电位。Ni-N₂S₂(+)//Ni-N₃P(-)电解对能实现超过100小时的稳定电解水性能。这项工作引入了一个有限元模拟指导框架来定制三相平衡，以及限域氧化途径来设计高活性和耐用的单原子电催化剂。背景介绍：多孔材料因其固有的高比表面积和三维互联框架结构，在能源转换和存储应用中，尤其是在电催化领域，作为多功能平台而备受关注。然而，尽管其具有诸多优势，但在电催化系统的实际应用中，多孔催化剂仍面临诸多关键挑战。这些挑战包括活性位点反应动力学缓慢、气液分离效率低下以及长期运行中结构完整性受损。此外，无序多孔网络中的曲折通道常常阻碍气体分子的快速连续传输，导致气泡积聚、催化位点堵塞，最终导致性能下降。最近，王元元，朱文磊和林跃和团队开发了一种超晶格印迹法来构建高镍单原子负载的有序介孔碳，实现了高效电电解水产氢。本文亮点：1、基于有限元模拟的设计：用于增强电解质传输的超薄液膜理论作者通过有限元模拟，对比了气体在有序介孔和无序多孔中的气压分布，得出有序介孔框架对于促进均匀的气体分布，稳定纳米级亲水表面的气-液-固界面，增强传质动力学具有重要意义。在具有均匀尺寸有序介孔系统中以可控速率流动的气体呈现出相对稳定的速度分布和压力分布，气体对孔壁产生的冲击应力是均匀分布的。基于亲水性孔壁和均匀分散的活性位点，电解质倾向于沿着孔表面扩散，并稳定在四边形约束区域内，形成纳米级厚的液体薄膜，从而建立连贯的气液界面，从而实现了增强的气体传输效率。相反，在无序的多孔结构中，靠近大孔的气体流速明显低于靠近小孔的气体流速，从而导致气体冲击应力分布不均匀，差距可以达到两个数量级。这种极端的压力波动破坏了界面的稳定性，使得难以维持稳定且均匀分布的超薄液膜。因此，不连续的气体通道和较差的气液相界面稳定性显著降低了催化接触面积，从而导致电催化活性不佳。摘要：以下文章来源于CCSChemistry ，作者CCS ChemistryCCSChemistry.CCS Chemistry是由中国化学会创办的高水平旗舰新刊，面向全球科学家，收录化学各领域高质量原创科技论文。关注CCS Chemistry，即时获取期刊相关资
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