摘要：在此，新加坡国立大学林彦玮课题组以及新加坡科学技术研究局高性能计算研究所Jia Zhang等研究人员在Science Advances期刊上发表了题为“Tuning catalyst-support interactions enable steering o

催化剂-支持物相互作用的调节可能为控制催化活性提供一种强有力的手段。然而，催化剂支持物的合理设计面临着缺乏明确的属性-活性关系的挑战。

成果简介

在此，新加坡国立大学林彦玮课题组以及新加坡科学技术研究局高性能计算研究所Jia Zhang等研究人员在Science Advances期刊上发表了题为“Tuning catalyst-support interactions enable steering of electrochemical CO2 reduction pathways”的最新论文。在本研究中，他们揭示了支持物的电负性如何影响电化学二氧化碳还原的反应路径。研究者通过构建一个模型系统，其中铜纳米颗粒宿主于一系列碳支持物上，每种支持物掺入不同电负性的异原子，实现了这一目标。

值得注意的是，研究者发现高电负性的掺杂剂减少了铜的电子密度，并引发了选择性向多碳（C2+）产品的转变。基于这一设计原则，研究者构建了复合铜和氟掺杂碳催化剂，在400 mA cm−2下实现了82.5%的C2+法拉第效率，并且在44小时内保持稳定性能。在使用模拟烟气的条件下，该催化剂达到了27.3%的C2+法拉第效率，是参考铜催化剂的5.3倍。

研究亮点

（1）实验首次研究了支持物的电负性对电化学二氧化碳还原（CO2R）反应路径的影响，构建了一个由铜纳米颗粒宿主于不同电负性异原子掺杂的碳支持物上的模型系统。

（2）实验通过改变碳支持物的异原子掺杂（B

（3）实验通过设计氟掺杂的复合铜和碳催化剂，在400 mA cm−2电流密度下，获得了82.5%的C2+法拉第效率，且在44小时内表现出稳定的催化性能。

（4）实验通过使用模拟烟气作为原料，进一步验证了该催化剂的高效性，达到了27.3%的C2+法拉第效率，性能是参考铜催化剂的5.3倍。

图文解读

图1.示意图说明了CO2R催化剂载体的系统研究

图2.Cu/C-F催化剂的结构表征

图3.CO2R导致H型细胞构型和原位XAS结果

图4.CO2R产生GDE流通池配置和原位拉曼光谱研究

图5.CO2R通路的计算研究

图6.模拟烟气的CO2R结果

结论展望

本研究揭示了催化剂支持物电负性对电化学二氧化碳还原（CO2R）反应路径的影响，为催化剂设计提供了新的思路。通过在铜催化剂上使用不同电负性的异原子掺杂的碳支持物，研究发现高电负性掺杂剂（如氟）能够显著降低铜的电子密度，从而有助于将反应路径引导至C2+产品的形成。

这一发现表明，支持物不仅是催化剂的载体，更能通过与催化剂的相互作用调节反应机制，提升催化性能。基于这一原理，氟掺杂碳支持的复合铜催化剂表现出高达82.5%的C2+法拉第效率，并在模拟烟气条件下仍能显著提高C2+产率。此外，理论计算也进一步证实了氟掺杂碳降低C-C偶联步骤的能量屏障。这些成果为催化剂支持物的设计提供了理论依据，并强调了在CO2R技术中，通过合理选择和设计支持物来优化反应路径的重要性，具有广泛的应用前景和深远的科学意义。

文献信息

Meng Wang et al. ,Tuning catalyst-support interactions enable steering of electrochemical CO2 reduction pathways.Sci. Adv.11,eado5000(2025).DOI:10.1126/sciadv.ado5000

来源：MS杨站长