摘要：近日，华南师范大学化学学院李宁研究员、刘江与兰亚乾教授团队在功能化共价有机框架（COF）材料的光催化转化研究中取得重要进展。相关研究成果以“Conductive Knitting of Covalent Organic Framework Manipulate
导读
近日，华南师范大学化学学院李宁研究员、刘江与兰亚乾教授团队在功能化共价有机框架（COF）材料的光催化转化研究中取得重要进展。相关研究成果以“Conductive Knitting of Covalent Organic Framework Manipulates Spin Density, Orbital Reorganization, and Charge Mobility for Outstanding Photoreactivity”为题发表在《
Angew. Chem. Int. Ed.》上。该研究通过在COF孔道壁内引入高度有序的噻吩基团，并经由层间原位氧化聚合反应，成功在孔道内合成聚噻吩导电聚合物链。这些独立的分子导线，在COF中展现出较好导电性能的同时，也大幅度提高了其光催化活性。 华南师范大学 是该论文的第一完成单位，黄倩倩特聘副研究员为第一作者，兰亚乾教授、刘江教授与李宁研究员为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、广东省重点领域研发计划等项目的资助与支持。共价有机框架是一类很有应用前景的光催化材料，但其实际应用仍受限于本征性缺陷，例如层间电荷迁移率较低、活性位点可及性差以及电荷分离效率受限。因此，提升COFs的电子导电性已成为关键挑战。目前常见策略是在COF孔道中引入导电聚合物链，该方法虽直接有效，却不可避免地牺牲COF主体材料的本征多孔性和结晶度，同时也未能从根本上改善二维COF层间相互作用较弱的问题，导致稳定性提升有限。此外，聚合物在孔道内分布不均匀，加之反应进程和交联方式难以精确调控，往往导致催化机制不明确，最终阻碍催化剂结构的系统性优化。
针对上述问题，本研究提出了一种新颖的策略：通过将导电基元有序地修饰在配体上，并借助原位氧化聚合反应，实现了导电聚合物链在COF孔道内的有序分布。这一独特结构不仅建立了高效电子传输通道，促进电荷分离与转移效率，还大幅增加了活性位点密度。与原始COF相比，改性材料表现出增强的催化活性、优化的产物选择性以及循环稳定性。通过将聚噻吩共价编织到二维COF中，提出了一种普适性强、精确可调的电子导电性增强的三维框架结构，为设计先进功能材料开辟了新途径。
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202513848
课题组主页：http://www.yqlangroup.com
来源：科学巨匠
