摘要：通过C-N耦合途径将CO2和NO3-电化学转化为尿素，为传统工业尿素生产技术提供了一种可持续的替代方案。电催化合成尿素涉及多个质子偶合电子转移反应步骤和两个C-N耦合步骤。最佳的C-N偶联是尿素电合成的前提，因此研究人员一直致力于开发有效的催化剂来促进C-N偶

通过C-N耦合途径将CO2和NO3-电化学转化为尿素，为传统工业尿素生产技术提供了一种可持续的替代方案。电催化合成尿素涉及多个质子偶合电子转移反应步骤和两个C-N耦合步骤。最佳的C-N偶联是尿素电合成的前提，因此研究人员一直致力于开发有效的催化剂来促进C-N偶联。尽管取得了初步的进展，但是寻找一种更加活泼和选择性的催化体系来稳定C和N中间体以及共同降低C-N偶联的能垒仍然是一个重大的挑战。此外，识别和揭示所提出的控制还原中间体分布和C-N偶联形成的反应机理同样至关重要。近日，华南理工大学刘学明和中国科学院福建物构所韩丽丽等构建了一个双原子电催化剂，其中原子分散的Ga-NO/Y-N4位点锚定在N，P共掺杂的碳(Ga/Y-CNP)上，且Ga和Y的负载量高达14.1 wt.% (Ga为6.66 wt.%，Y为7.44 wt.%)。最近的研究表明，第二金属中心的引入可以打破线性缩放关系，通过协同效应提高电催化活性。并且，非贵金属液态金属(Ga)和稀土金属(Y)分别被确定为CO2RR和NO3-RR的活性位点，有利于构建C-N偶联协同体系。原位光谱表征和理论计算表明，Ga/Y-CNP催化剂中的Ga和Y原子的电子状态通过键长和电子交叉转移的动态变化相互优化，从而激活Ga位点(用于*CO形成)和Y位点(用于*NH2OH合成)。随后，Ga-Y位点上的*CO和*NH2OH中间体通过自发耦合促进了C-N键的形成。

性能测试结果显示，Ga/Y-CNP催化剂在-1.4 VRHE下的尿素生产速率高达41.9 mmol h-1 g-1，法拉第效率为22.1%，超过了Y-CNP和Ga-CNP。此外，Ga/Y-CNP在-1.4 VRHE下连续电解120小时和连续21个循环反应过程中没有观察到明显的尿素产率和法拉第效率的损失，且稳定性测试后材料的形貌和结构也未发生明显变化，显示出优异的稳定性。总的来说，该项工作证实了通过相邻配对位点之间的交叉调谐来提高尿素电合成性能的可行性，并且这种机理可以指导设计许多具有双活性中心的高效催化剂。

Electrosynthesis of urea on high-density Ga-Y dual-atom catalyst via cross-tuning. Advanced Materials, 2025.DOI: 10.1002/adma.202420593

来源：MS杨站长