摘要：Fe-N4单原子催化剂（SACs）的微环境调控对过氧一硫酸盐（PMS）的活化起着关键作用。尽管传统的主配位中掺杂杂原子能够增强活性，但它破坏了Fe-N4的对称性，并降低了其稳定性。
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Fe-N4单原子催化剂（SACs）的微环境调控对过氧一硫酸盐（PMS）的活化起着关键作用。尽管传统的主配位中掺杂杂原子能够增强活性，但它破坏了Fe-N4的对称性，并降低了其稳定性。
2025年3月11日，华中师范大学徐晖、湖北大学张干兵、上海交通大学张礼知在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Robust Fe-N4-C6O2 single atom sites for efficient PMS activation and enhanced FeIV = O reactivity》的研究论文，陈天天为论文第一作者，徐晖、张干兵、张礼知为论文共同通讯作者。
徐晖，华中师范大学教授。1994-2001年就读于湖北大学，获得学士和硕士学位；2005年博士毕业于南京大学。2005年至今就职于华中师范大学，期间曾在武汉大学从事博士后研究和前往德国慕尼黑大学医学院担任访问学者。
徐晖教授的研究领域与兴趣为环境分析化学和环境催化；新型多孔材料和单原子催化剂用于环境新污染物分析和催化降解研究；复杂样品的样品前处理技术。发表学术论文70余篇，其中以通讯作者或第一作者身份发表SCI论文50余篇。
张干兵，湖北大学副教授。博士毕业于南京大学。
张礼知，上海交通大学教授，国家杰出青年科学基金获得者（2014），科技部中青年科技创新领军人才计划（2015），教育部长江学者特聘教授（2016），中组部万人计划科技创新领军人才（2017）。
1973年出生，1995年本科毕业于中国地质大学，1998年硕士毕业于华中科技大学，2003年博士毕业于香港中文大学。1998-2000年在华中科技大学担任助教和讲师，2003-2005年在香港中文大学从事博士后研究，2004-2021年担任华中师范大学教授，2021年以特聘教授加盟上海交通大学。
张礼知教授的研究方向包括1. 污染控制化学；2. 光/电催化；3. 纳米环境材料。在Nature Sustainability、 Nature Communications、Chem、PNAS、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、AM、ES&T、WR等国际学术期刊发表论文390篇，其中34篇入选ESI高被引论文，1篇入选ESI热点论文。论文已被引用44200多次，其中他引42980多次。
在本文中，作者提出在二级配位壳层中进行氧掺杂，构建了Fe-N4-C6O2单原子催化剂。该方法在保留原始配位对称性的同时，增强了局域电场，从而在活性和稳定性之间取得了平衡。
在PMS活化过程中，该方法通过降低Fe中心的电子密度来增强Fe-N键，从而抑制了Fe-N键结构的变形（键长振幅从0.875-3.175 Å减小到0.925-2.975 Å），实现了超过240 h的延长催化寿命。
同时，减弱的配位场降低了Fe=O σ*轨道的能量，促进了高价铁氧物种对双酚A的亲电σ攻击，使其降解速率提高了41.6倍。
这项工作证明了二级配位工程是一种解决单原子催化剂设计中的活性-稳定性平衡问题的可行策略，为开发环境催化剂提供了广阔的前景。
图1：Fe-SACs的合成与表征
图2：催化剂的光谱表征与结构计算
图3：PMS在Fe-SACs上的活化分子机制
图4：Fe-SACs的活性与稳定性
图5：Fe-SACs/PMS体系的机制探究
图6：FeIV=O与污染物的反应机制
综上，作者通过在Fe-N4单原子催化剂（SACs）的二级配位壳层中掺杂氧原子来构建Fe-N4-C6O2结构，以高效激活过氧一硫酸盐（PMS）并增强FeIV=O的反应活性。
研究发现，这种氧掺杂策略不仅通过增强局域电场提高了催化剂的活性，还通过保持原始配位对称性显著提升了催化剂的稳定性和使用寿命（超过240 h），同时使双酚A的降解速率提高了41.6倍。
该研究成功解决了单原子催化剂设计中活性与稳定性之间的平衡问题，为开发高效、稳定的环境催化剂提供了新的思路和方法，具有重要的科学意义和广阔的应用前景，尤其是在难降解有机污染物的处理和环境修复领域。
Chen, T., Zhang, G., Sun, H. et al. Robust Fe-N4-C6O2 single atom sites for efficient PMS activation and enhanced FeIV=O reactivity. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57643-7.
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来源：华算科技
