摘要：2025年1月24日，温州大学王舜教授和吕晶晶教授、苏州大学程涛联合香港城市大学王昕在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Microenvironment engineering by targeted delivery of Ag

由于电催化过程中气体和电解液会发生剧烈的相互作用，为电催化CO2还原反应（eCO2RR）创造和维持一个有利的微环境非常具有挑战性。

2025年1月24日，温州大学王舜教授和吕晶晶教授、苏州大学程涛联合香港城市大学王昕在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Microenvironment engineering by targeted delivery of Ag nanoparticles for boosting electrocatalytic CO2 reduction reaction》的研究论文，徐婷、杨昊和陆天睿为论文共同第一作者，吕晶晶教授、王舜教授、程涛和王昕为论文共同通讯作者。

吕晶晶，温州大学教授。2015年在浙江师范大学获硕士学位，师从王爱军教授和冯九菊教授，2020年在南京大学获博士学位，期间由南京大学和美国特拉华大学联合培养，师从朱俊杰教授和Feng Jiao教授。

吕晶晶教授主要从事电催化能源转化方向的科学研究，具体包括先进电催化剂的设计和制备、电解池装置的开发与制作、电催化机理的模型构建等。

王舜，温州大学教授，博士生导师，温州大学副校长。国家百千万人才工程人选，国家有突出贡献中青年专家，英国皇家化学会会士，中国电化学委员会委员。

王舜教授长期致力于面向高效能量储存与转化的碳基和碲基三维（3D）超结构纳米材料的原创性设计、制备、多尺度结构与性能关系的基础科学研究和应用探索，研究领域包括：碳基催化材料、碳基储能材料、碳基柔性电子材料、碲基光-热-电转换材料等。

在本文中，为提高eCO2RR的性能，作者开发了一种独特的合成方法，该方法采用预涂前驱体的原位还原在气体扩散层（GDL）内产生活化的银纳米颗粒（Ag NPs），由此获得的Ag NPs-骨架可以阻止活性Ag位点和电解液之间的直接接触。

具体来说，与传统酸性介质中的表面负载方式相比，自支撑无粘合剂电极可以使CO的选择性高达94%，CO的产率达到23.3 mol g-1 h-1，单程CO2转化率达到58.6%，并拥有8 h的长时间稳定性。

研究表明，在GDL内嵌入催化剂不仅可以获得GDL骨架所需的物理保护，构建优越局部微环境，实现更高效的pH通用eCO2RR，还具有良好的孔隙结构，可以有效解决气体积聚和浸润问题。

图1：Ag NPs-骨架的结构表征

图2：Ag NPs-骨架、Ag NPs和Ag MPs在液流池中的eCO2RR性能

图3：Ag NPs-骨架在不同微环境中的eCO2RR性能

图4：在eCO2RR过程中对Ag NPs-骨架、Ag NPs和Ag MPs的光学显微镜检测

图5：Comsol Multiphysics模拟Ag NPs-骨架

图6：DFT计算和eCO2RR微环境中两种模式的示意图

综上，作者成功设计了位于GDL骨架内由活化Ag NPs催化剂组成的自支撑无粘合剂电极。

原位还原过程确保催化剂与骨架之间的紧密相互作用，从而在eCO2RR过程中促进良好的电子传导性。

GDL骨架有效保护Ag NPs免受由电解质流动和气泡生成的物理影响引起的直接侵蚀，从而显著提高了稳定性。

正如原位观察光学显微镜和Comsol Multiphysics模拟的那样，在GDL中嵌入催化剂优化了孔隙结构，减少了气泡的形成和覆盖，缓解了气体积累问题，从而增强了eCO2RR性能。

DFT计算进一步表明，催化剂结构（空位缺陷）和局部微环境（CO2/H2O）的调控是改善eCO2RR活性的关键。

实现宽电位和宽pH适应性的CO生成，可以将eCO2RR与OER之外的其他阳极反应或串联阴极反应耦合，直接采用原位形成的CO提高反应效率并生成更多增值产物。

Xu, T., Yang, H., Lu, T. et al. Microenvironment engineering by targeted delivery of Ag nanoparticles for boosting electrocatalytic CO2 reduction reaction. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-56039-x.

来源：华算科技