摘要：水系锌硫电池因其理论容量高（1675 mAh g-1）、资源丰富、安全无毒等优势被认为是一种极具发展前景的大规模储能技术。然而，硫正极氧化还原动力学差、电子电导率低和体积膨胀大所导致的电池极化大、活性材料利用率低及电极结构粉化开裂等问题，严重限制了水系锌硫电池

水系锌硫电池因其理论容量高（1675 mAh g-1）、资源丰富、安全无毒等优势被认为是一种极具发展前景的大规模储能技术。然而，硫正极氧化还原动力学差、电子电导率低和体积膨胀大所导致的电池极化大、活性材料利用率低及电极结构粉化开裂等问题，严重限制了水系锌硫电池的应用。

在此，清华大学深圳国际研究生院周光敏、深圳大学杨金龙等人开发了一种基于串联催化机制的可充电水系锌-硫化聚丙烯腈（SPAN）电池，该体系包含水、四甘醇（G4）和碘（I2）添加剂。

实验表明，SPAN材料的全共轭分子结构避免了可溶性多硫化物的形成，并实现了多活性位点的H+/Zn2+协同可逆存储。G4还原的I2激活了SPAN中的I−/I3−氧化还原对，从而降低了活化能并加速了锌离子传输动力学。此外，该体系通过形成有机-无机固态电解质界面诱导了锌（002）晶面定向沉积，改善了锌负极的稳定性。

基于此，组装的Zn-SPAN电池表现出优异的性能：在0.2 A g−1电流密度下容量高达1260.4 mAh g−1，在5 A g−1下表现出良好的倍率性能（409.3 mAh g−1），并在2 A g−1电流密度下循环800次后保持81.8%的容量。

图1. COMSOL研究评估锌负极性能

总之，该工作开发了采用含G4和I₂的水系电解液的高可逆性Zn-SPAN电池。通过计算和实验分析表明，SPAN中有利的氧化还原活性位点能够存储Zn²⁺/H⁺阳离子，并伴随多电子转移过程。

G4与I₂之间的强极性配位作用促进了I₂向I₃⁻的还原，从而在充放电过程中形成高效的I₃⁻/I⁻氧化还原对，实现串联催化。这一过程显著提升了反应动力学并实现了高可逆容量。此外，这种配位作用诱导了锌（002）晶面定向沉积，并通过在负极侧形成有机-无机SEI层抑制锌枝晶的生长。

基于此，Zn-SPAN电池表现出高可逆容量和长期循环稳定性。因此，该工作证明采用SPAN正极是实现高容量水系锌离子存储的可靠策略，特别适用于具有高能量密度和安全特性的可穿戴设备。

图2. 水系Zn-SPAN电池的电化学性能

High-Capacity and Long-Life Aqueous Zn-SPAN Batteries with Tandem Catalysis, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202409771

来源：华算科技