摘要：温和条件下催化N233232360和C70碳簇，可以克服传统元素促进剂的限制。60具有独特的电子缓冲特性：最高占据分子轨道(HOMO)拥有松散结合的电子(供体特性)，而最低占据分子轨道(LUMO)表现出强电子亲合能(受体特性)。因此，C
温和条件下催化N233232360和C70碳簇，可以克服传统元素促进剂的限制。60具有独特的电子缓冲特性：最高占据分子轨道(HOMO)拥有松散结合的电子(供体特性)，而最低占据分子轨道(LUMO)表现出强电子亲合能(受体特性)。因此，C60可以起到电子缓冲的作用，以可逆的方式储存和释放电子，在TM位点达到平衡的电子密度。因此，通过将碳团簇锚定在TM上形成TM-碳团簇共催化剂可以促进从TM上的电子回收，使得TM d轨道与N2 π*轨道相容，促进N≡N键解离；其次，碳团簇还可以接受来自TM的电子，削弱TM-N
60和C70碳团簇锚定在稀土氧化物负载的Ru上，制备出一类具有强电子金属-碳簇相互作用(EMCI)的Ru-碳团簇共催化剂。一系列系统的实验表征和理论计算表明，碳团簇起到电子缓冲的作用，吸收金属Ru中心的电子，并同时以可逆的方式向Ruδ+提供电子，在Ru活性中心实现灵活的电子密度平衡。同时，H亲和的碳团簇作为氢的吸附、活化和迁移的场所，这有助于N≡N键的活化和形成的NH3从催化剂表面脱离。更重要的是，研究人员还揭示了*NH233
60和Ru-C703合成性能。在400 °C和1 MPa的条件下，Ru-C60和Ru-C70的TOF值分别为0.172和0.145 s-1，Ea值分别为59±2和64±1 kJ mol-1。此外，还测试了Ru-C60共催化剂的耐久性。结果表明，即使在连续运行超过800小时(约33天)过程中，Ru-C60也没有发生明显的失活。并且，稳定性测试后C60仍稳定存在于催化剂表面，进一步证实整个反应过程中碳簇的稳定性。3合成反应机理提供了依据，而且为利用碳簇催化设计先进材料开辟了新的领域。Contribution of carbon clusters to ammonia synthesis over Ru-based catalysts. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202415651 来源：华算科技
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