摘要：北京化工大学邱介山、西安交通大学杨卷等提出了一种通用的金属有机框架（MOF）限制策略，在乙二胺四乙酸（EDTA）的帮助下制备原子分散的金属催化剂（ADMCs），以实现Li-S电池的快速氧化还原转化。研究发现，在合成过程中，EDTA不仅是与MOF的不饱和位点发生
图1. 材料合成示意
北京化工大学邱介山、西安交通大学杨卷等提出了一种通用的金属有机框架（MOF）限制策略，在乙二胺四乙酸（EDTA）的帮助下制备原子分散的金属催化剂（ADMCs），以实现Li-S电池的快速氧化还原转化。研究发现，在合成过程中，EDTA不仅是与MOF的不饱和位点发生化学键合的偶联剂，而且还是捕获金属离子并进一步将其限制在MOF中的螯合剂。作为概念验证，这项工作获得了由锚定在MOF-808上的过渡金属位点组成的ADMCs（命名为MOF-808-M，M = Fe、Co、Ni、Cu、Zn等），其具有明确的M-N2O2构型。深入的实验和理论计算表明，原子分散的M-N2O2位点能够增强MOF-808-M对多硫化锂的化学亲和力，并通过降低限速步骤的能垒进一步加速其氧化还原转化。
图2. 不同MOF的形貌
因此，以S@MOF-808-Zn为代表的S@MOF-808-M正极组装的Li-S电池在0.1 C时表现出1192 mAh g-1的高可逆比容量，在2 C时表现出599 mAh g-1的优异倍率能力，以及显著的长期循环稳定性（在1 C下循环300次后容量保持率为94%）。此外，S@MOF-808-M正极在0.2 C、硫负载为 5.14 mg cm−2的条件下，可实现 4.79 mAh cm−2的高面容量。这项工作提出了一种通用的策略，通过结合MOF在锂硫电池中的优势，制备具有明确活性中心的ADMCs。
图3. Li-S电池性能
A Universal MOF-Confined Strategy to Synthesize Atomically Dispersed Metal Electrocatalysts Toward Fast Redox Conversion in Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202314133来源：华算科技