高性能MXene/石墨烯/CNF MoS2复合薄膜，用柔性不对称超级电容器

摘要：超级电容器的电极材料常受限于离子可及性受限、循环稳定性欠佳及导电性不足等问题，这些缺陷削弱了其电化学性能和实用价值。为克服这些挑战，本文，山东科技大学李廷希教授、Yong Ma等在《Electrochimica Acta》期刊发表名为“High-perfor

1成果简介

超级电容器的电极材料常受限于离子可及性受限、循环稳定性欠佳及导电性不足等问题，这些缺陷削弱了其电化学性能和实用价值。为克服这些挑战，本文，山东科技大学李廷希教授、Yong Ma等在《Electrochimica Acta》期刊发表名为“High-performance MXene/reduced graphene oxide/carbon nanofibers@MoS2 composite films for flexible asymmetric supercapacitors”的论文，研究通过战略性引入插层材料以增强离子传输和活性位点可及性成为可行方案。本研究采用二硫化钼涂覆的碳纳米纤维（CNFs）与还原氧化石墨烯（rGO）纳米片作为插层剂，在MXene纳米片内构建强效三维层间框架，并通过真空辅助过滤制备出MXene/rGO/CNF@MoS2复合薄膜。该结构显著增大了层间距，促进了快速离子扩散，并提升了电活性位点的可用性。

所得薄膜在1 A g⁻¹条件下展现出10¹⁵ F g⁻¹的卓越比电容。进一步以该复合薄膜为正极、活性炭为负极构建非对称超级电容器（ASC），获得1.5 V宽工作电压及1 A g⁻¹下212.7 F⁻¹的电容值。该器件在750 W kg⁻¹功率密度下达到66.45 Wh kg⁻¹的卓越能量密度，并在5 A g⁻¹条件下经受20,000次充放电循环后仍保持80.4%的电容值，证实其具有优异的长期稳定性。本研究为提升MXene基电极性能提供了可扩展且高效的策略，为高性能柔性储能系统开辟了广阔前景。

2图文导读

图1. Schematic illustration of the fabrication process and atomic structure of MXene/rGO/CNF@MoS2 film.

图2. SEM images of (a-b) CNFs, (c-d) rGO nanosheets, (e-f) MXene nanosheets, (g-h) MoS2 nanoflowers, and (i-g) CNF@MoS2 composites; Optical photographs of (k-l) MXene, (m-n) MXene/ rGO and (o-p) MXene/rGO/CNF@MoS2 films.

图3. Cross-sectional SEM images of (a, b) pure MXene film, (c, d) MXene/rGO composite film, and (e, f) MXene/rGO/CNF@MoS2 composite film; (g-l) Elemental mapping images of MXene/rGO/CNF@MoS2 composite film showing the distributions of C, O, S, Mo, and Ti elements.

图4. (a-f) TEM images of CNF@MoS2 and (g) corresponding elemental mapping images.

图5. (a) XRD patterns of individual components and the MXene/rGO/CNF@MoS2 composite; (b) Raman spectra of MXene film, rGO nanosheets, MXene/rGO film, and MXene/rGO/CNF@MoS2 film; (c) FT-IR spectra of MXene film, rGO nanosheets, MXene/rGO film, CNF@MoS2 film and MXene/rGO/CNF@MoS2 film; (d) Survey XPS spectrum of the MXene/rGO/CNF@MoS2 composite and corresponding high-resolution XPS spectrum of (e) O 1s, (f) Ti 2p, (g) C 1s, (h) Mo 3d and (i) S 2p.

图6. CV curves of different electrodes measured at scan rates ranging from 10 to 100 mV s-1: (a) MXene film, (b) MoS2 nanoflowers, (c) CNF@MoS2 composite, (d) rGO nanosheets, (e) MXene/rGO film, and (f) MXene/rGO/CNF@MoS2 composite film; GCD curves of different electrodes at current densities ranging from 1 to 10 A g-1: (g) MXene film, (h) MoS2 nanoflowers, (i) CNF@MoS2 composite, (j) rGO nanosheets, (k) MXene/rGO film, and (l) MXene/rGO/CNF@MoS2 composite film.

图7. (a) b-value analysis of the MXene/rGO/CNF@MoS2//AC device; (b) Variation of capacitive and diffusion-controlled contributions across multiple scan rates; (c) CV specific capacitance retention rate at 10 mV s-1 for different bending times; (d) Capacitance retention and coulombic efficiency of the ASC over 20,000 cycles at 5 A g-1; (e) Comparison of energy and power densities of the MXene/rGO/CNF@MoS2//AC device in this study with those reported in previous works.

3小结

在本研究中，我们通过开发先进的MXene基复合薄膜，成功解决了超级电容器电极材料中离子可及性有限、循环稳定性差及导电性不足的难题。通过电纺丝、水热处理和抗坏血酸还原法合成的富氧CNF@MoS2与rGO纳米片进行战略性插层，我们采用可扩展的真空辅助过滤法制备了MXene/rGO/CNF@MoS2复合薄膜。CNF@MoS2与rGO纳米片的引入显著增大了MXene的层间距，形成了三维互连离子扩散网络，从而提升了活性位点可及性与电荷传输动力学。

得益于其弯曲层状结构以及氧和硫官能团的伪电容行为，MXene/rGO/CNF@MoS2复合薄膜在1 A g-1下实现了1015 F g-1的出色比电容。由此制备的MXene/rGO/CNF@MoS2//AC非对称器件在1.5V宽电压范围内高效运行，在1 A g-1条件下实现212.7 F g-1的电容值。在750 W kg⁻¹功率密度下展现出66.45 Wh kg⁻¹的显著能量密度，并在5 A g⁻¹循环条件下保持80.4%的电容值，彰显卓越的长期稳定性。该薄膜还具备优异的机械柔韧性，使其成为便携式与可穿戴储能技术的理想选择。总体而言，这项工作为构建高效MXene基电极提供了实用策略，并为开发具有更高容量和更长使用寿命的新一代储能设备提供了重要指导。

文献：