摘要:12月4日,国际著名期刊《美国国家科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences,PNAS)在线发表了中南民族大学李金林、王立团队在费-托合成催化研究领域的最新研究成果,论文题为Shielding
导读
12月4日,国际著名期刊《美国国家科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences,PNAS)在线发表了中南民族大学李金林、王立团队在费-托合成催化研究领域的最新研究成果,论文题为Shielding the H?gg carbide by a graphene layer for ultrahigh carbon efficiency during syngas conversion。该研究发展了一种石墨烯限域χ-Fe5C2催化剂体系,显著降低了费-托合成的CO2和CH4副产物选择性,大幅度提高了碳利用效率(50%提高到90%)。中南民族大学化学与材料科学学院2024级博士研究生张雪晴为第一作者,李哲博士、孙巍(2024级博士研究生)、张煜华高级实验师为共同作者,李金林、王立教授为通讯作者,中南民族大学为唯一署名单位。
费-托合成技术是将煤、天然气、生物质经合成气转化为清洁液体燃料和高附加值化学品的最佳途径之一,已主导煤化工领域超过百年。铁基费-托合成催化剂因价格低廉、可适用于不同的合成气氢碳比和反应条件、可生产低碳烯烃、汽油、柴油和高附加值含氧化合物等优点,广泛用于工业费-托合成过程,但铁基催化剂在工业反应条件下会副产大量的CO2(超过30%)和CH4等副产物,碳利用效率低下,严重降低了能源效益和经济效益,如何有效降低CO2、CH4等副产物生成,提高碳利用效率一直是费-托合成研发领域一个巨大挑战。
该团队在前期发展的石墨烯限域ε-Fe2C催化剂体系(Nature Communications, 2020, 11, 6219)基础上,进一步构建了石墨烯限域χ-Fe5C2催化剂体系,利用石墨烯限域作用,不仅提高了χ-Fe5C2在工业费-托合成反应条件下的稳定性,抑制了产物H2O对催化剂的氧化作用,同时也抑制了水煤气变换反应,从而显著降低了CO2(4.6%)和CH4(5.9%)副产物选择性,将费-托合成的碳利用效率大幅提高至90%。该研究为阐明铁基催化剂活性相构效关系,开发高活性、高稳定性、高碳利用效率的工业铁基费-托合成催化剂提供了一种行之有效的方法。
论文情况。 化材学院供图
李金林、王立教授团队长期致力于碳一催化转化技术的基础研究和工业应用开发,在该领域已发表高水平研究论文200余篇,获中国发明专利授权20余项,开发的高效费-托合成催化剂已成功应用于千吨级煤、天然气合成油中试装置及万吨级生物质合成油商业示范装置。上述研究得到了国家重点研发计划(2022YFB4101200)、国家自然科学基金(22072184、22372199、U22A20394)、湖北省青年拔尖人才等项目的资助。
据悉,PNAS自1914年创刊至今已逾百年,是公认的世界四大名刊之一,报道和出版医学、化学、生物、物理、大气科学、生态学和社会科学领域的高水平前沿研究报告、学术评论、学科回顾及前瞻、学术论文以及美国国家科学学会学术动态。
论文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2407624121
来源:老周讲科学