西安电子科大周益春团队：突破HfO₂基铁电薄膜抗疲劳性能难题！

摘要：随着人工智能、物联网和大数据等新兴信息技术的快速发展与普及，全球数据量呈现爆炸式增长，迫切需要更高容量、更高可靠性的非易失性存储器。传统信息存储技术在面对海量数据处理时已经接近其物理极限，难以满足日益增长的数据存储需求。氧化铪(HfO₂)基铁电存储器由于与CM

随着人工智能、物联网和大数据等新兴信息技术的快速发展与普及，全球数据量呈现爆炸式增长，迫切需要更高容量、更高可靠性的非易失性存储器。传统信息存储技术在面对海量数据处理时已经接近其物理极限，难以满足日益增长的数据存储需求。氧化铪(HfO₂)基铁电存储器由于与CMOS工艺完全兼容、超强尺寸微缩及低功耗等特性，已成为未来最具市场竞争力的新型存储器之一。在过去十年中，研究人员已开发出包括铁电随机存取存储器、铁电场效应晶体管和铁电隧道结等非易失性存储器件，为后摩尔时代新型存储器的产业化应用提供了新的可能。

然而，在数据反复的写入和擦除过程中，HfO₂基铁电存储器频繁出现的薄膜疲劳失效现象，已成为阻碍其大规模产业化应用的“拦路虎”。要攻克这一难题，实现高耐久性的铁电存储器，则必须深入探究铁电存储器件在信息擦写过程中铁电极化翻转的物理过程。其中，厘清极化翻转过程中漏电现象产生的物理机制，及其对击穿型疲劳失效造成的影响，显得尤为重要。如何建立微观极化翻转过程与宏观电学性能失效之间的关联，并大幅提升铁电薄膜材料的抗疲劳性能，是摆在科研人员面前的一项极具挑战性难题。近日，西安电子科技大学周益春教授团队在这一研究领域取得重要进展。研究团队借助层状异质结构的Hf₀.₅Zr₀.₅O₂-ZrO₂超晶格设计，对微观极化翻转过程中的电荷注入现象与宏观疲劳失效之间的关联机理进行了深入剖析与阐释。基于此，成功制备出高耐久性(＞1012次电场循环)铁电薄膜材料，并同时具备低矫顽场 (2Ec≈1.7 MV/cm)和快速极化翻转速度。这一成果为解决HfO₂基铁电存储器疲劳失效问题奠定了理论基础，也为相关领域研究提供了新的解决思路。

该研究成果以“Developing HZO-Based Superlattices to Enhance Fatigue-Resistance by Charge Injection Suppression” (DOI:10.1002/adfm.202501470)为题最近在线发表在国际材料领域著名学术期刊Advanced Functional Materials期刊上(2024年影响因子为18.5)。西安电子科技大学先进材料与纳米科技学院博士生贾世杰、副教授廖佳佳为论文共同第一作者，周益春教授、廖佳佳副教授、姜杰副教授(湘潭大学)为共同通讯作者，研究工作依托西安电子科技大学先进材料与纳米科技学院、陕西省空天高电子轨道材料与防护技术重点实验室等平台，研究工作受到国家自然科学基金、国家重点研发计划等基金支持。

研究团队制备并对比了如图1(a)三种不同异质层状HZO基铁电薄膜结构，采用压电力显微镜对电畴翻转特性进行表征，并结合如图2(a-c)电滞回线结果分析表明HZO-ZrO₂铁电薄膜具有优异的铁电极化特性和较低的矫顽电压(图2(d))。其在饱和电压下的耐久性可达1012次循环，相对于HZO薄膜耐久性提升3个数量级以上。随着研究的深入，团队发现随着疲劳电场循环次数的增加，HZO-ZrO₂铁电薄膜材料漏电机制逐渐趋于陷阱辅助隧穿模型(图2(g-i)),这证明了疲劳循环过程中带电缺陷的产生是诱发漏电流和导致击穿型疲劳失效的根本原因。并且该材料在不同疲劳循环次数下，均能保持相对较低的漏电流密度(图2(f))。

图1.三种结构的Hf₀.₅Zr₀.₅O₂基薄膜电容器设计示意图、GIXRD图谱、TEM和PFM测试图

图2.三种结构Hf₀.₅Zr₀.₅O₂基薄膜电滞回线、耐久性、漏电流及漏电流陷阱辅助隧穿拟合图

为深入剖析HZO-ZrO₂铁电薄膜材料极化翻转过程中的漏电流产生机制，以及明确该机制对材料疲劳失效的影响。研究团队展开了进一步研究。结果表明，HZO-ZrO₂铁电薄膜材料的极化翻转速度大幅提升(图3)，并且退极化场强度显著降低(图4)。这两大特性可有效缩减极化翻转过程中电荷注入的持续时长，并减弱电荷注入强度，进而抑制由电荷注入诱发的击穿型疲劳失效。此外，本文提出一种半定量方法，用以评估极化翻转过程中的电荷注入强度。研究发现，极化翻转过程中HZO-ZrO₂铁电薄膜材料电荷注入强度极低，这也造就了该材料的高耐久性能。