摘要:2025年1月7日,北京师范大学江华、陈雪波、王颖在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Acceptor engineering of quinone-based cycloparaphenylenes via post-synth
开发具有不同发射状态的多种发射的供体-受体[n]环对亚苯基(D-A [n]CPPs)仍然具有挑战性,但对于实现单分子白光发射至关重要。
2025年1月7日,北京师范大学江华、陈雪波、王颖在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Acceptor engineering of quinone-based cycloparaphenylenes via post-synthesis for achieving white-light emission in single-molecule》的研究论文,2023级博士李笑男为论文第一作者,江华、陈雪波、王颖为论文共同通讯作者。
江华,北京师范大学化学学院教授,国家杰青(2011)。1991年本科毕业于湖北大学,1991-1995年在湖北大学工作,1998年获武汉大学硕士学位,2001年获中国科学院化学研究所博士学位,2001-2006年先后在Institut Européen de Chimie et Biologie(法国)、University of Notre Dame从事博士后研究,2006年加入中国科学院化学研究所任研究员,2013年至今担任北京师范大学教授,其中曾同时担任五邑大学特聘教授。
江华教授的研究兴趣为超分子有机化学:自组装、螺旋折叠体和分子机器。
陈雪波,北京师范大学化学学院教授,国家杰青。在北京师范大学获得博士学位,2005-2008年在香港大学和Bowling Green State University从事博士后研究, 现任职于北京师范大学。
陈雪波教授的研究兴趣及课题方向为理论与计算光化学,1.光生物;2.大气光化学;3.光电功能材料;4.基础光化学反应机理。
王颖,北京师范大学化学学院副教授。1980年出生,2010年博士毕业于中国科学院化学研究所,导师:江华教授。2010-2014年于美国内布拉斯加大学-林肯分校从事博士后研究,博士后导师:Andrzej Rajca教授。2014年起于北京师范大学工作。
王颖副教授的研究兴趣为(1)超分子化学:新型分子机器的构筑 ;人工分子笼体系; (2)有机自由基化学:稳定有机自由基的开发;纯有机MRI造影剂;有机导电及磁性材料。主持承担国家自然科学面上项目两项,现任Biomedical Engineering International杂志编委。在Nat. Commun. 、 J. Am. Chem. Soc.、Chem. Commun.等国际学术期刊上发表研究论文38篇,部分研究工作被C&EN等专题报道。
在这里,作者报告了其对基于醌的D-A [10]CPPs (Nq/Aq/Tq[10]CPPs)受体工程的探索,通过使用oxTh[10]CPP的Diels-Alder反应进行后侧环化。
X射线分析表明,Nq[10]CPP通过萘醌堆积呈现出并排堆积,而Aq[10]CPP则通过蒽醌相互作用表现出插层构象。
荧光研究表明,基于醌的[10]CPP在有机溶剂中单波长激发后,从局部激发态和电荷转移态表现出独特的受体依赖性双发射,从而导致多色发射,特别是Aq[10]CPP在CHCl3中的白光发射。
在THF/水混合物中,基于醌的[10]CPP和oxTh[10]CPP显示出宽范围的荧光发射,包括随着水含量的增加而发出的白光发射,并伴随着纳米颗粒的形成,如廷德尔效应和SEM所证明的。
有趣的是,Aq[10]CPP的荧光在CHCl3中氧化还原后可以从白色转变为蓝色。
研究表明,受体工程不仅赋予基于醌的[10]CPP具有两种不同的发射态以实现白光发射,而且还强调了一种有效的后合成策略,用于功能化CPP纳米环以获得所需性能。
图1:设计与构建具有双发射态的D-A CPP纳米环的概念策略
图2:合成路线图
图3:X射线晶体结构
图4:光物理性能
图5:理论计算
图6:THF/H2O中的聚集
图7:扫描电子显微镜
图8:PMMA薄膜中的发射光谱和颜色
图9:Aq[10]CPP还原后的光物理性能
综上,作者研究了通过受体工程实现基于醌的供体-受体[n]环对亚苯基(D-A [n]CPPs)的白光发射,成功开发了具有双发射特性的新型纳米环材料。
该研究不仅为单分子白光发射提供了新策略,还展示了在有机溶剂和聚合物基质中实现多色发光的潜力,为有机发光二极管、生物成像等领域提供了新的材料选择和应用前景。
Li, X., Liu, L., Jia, L. et al. Acceptor engineering of quinone-based cycloparaphenylenes via post-synthesis for achieving white-light emission in single-molecule. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-55895-x.
来源:华算科技