上海交大黄富强、李金金团队AM：基于机器学习的高熵钠离子正极设计与全链条研究

摘要：高熵层状氧化物由于多组分协同和熵驱动的稳定化作用，有望解决层状氧化物正极材料存在的关键科学问题。但高熵层状氧化物正极的研究仍然处于起步阶段，一方面高熵层状氧化物的化学组成具有多样性，其组成元素种类、含量和组合方式等变量通常会导致实验工作量激增，因而如何快速精准

高熵层状氧化物由于多组分协同和熵驱动的稳定化作用，有望解决层状氧化物正极材料存在的关键科学问题。但高熵层状氧化物正极的研究仍然处于起步阶段，一方面高熵层状氧化物的化学组成具有多样性，其组成元素种类、含量和组合方式等变量通常会导致实验工作量激增，因而如何快速精准设计性能优异的高熵层状氧化物钠离子电池正极材料存在重大挑战。另一方面高熵层状氧化物中的单个元素对于电化学性能和结构相变的调控机制仍不清楚。HFML万个候选材料中筛选出了一种新型高熵层状氧化物正极材料Na 0.95 Li 0.06 Ni 0.25 Cu 0.05 Fe 0.1 Co 0.05 Mn 0.44 Ti 0.05 ，并结合电化学和原位射线衍射测试揭示了s-block金属离子、高价态 10 BayesianHFML2258020种候选材料中高效筛选出稳定的高熵层状氧化物钠离子电池正极材料，预测时间低于）。其中所筛选的高熵Na 0.95 Li 0.06 Ni 0.25 Cu 0.05 Fe 0.1 Co 0.05 Mn 0.44 Ti 0.05 2 400 mA g −1 的电流密度循环次后容量保持率达80.2%。值得注意的是，在2000 mA g −1 111 mAh g −1 的比容量，并在次循环后具有83.6%的容量保持率。同时，作者实现了高熵正极材料的百公斤级中试制备，采用该正极构建的级软包电池循环次容量保持率高达95.0%。并且作者通过电化学测试、原位射线衍射测试和DFT计算证实了s-block金属离子、Cu 2+ 、高价 0 d 10 金属离子对于稳定层状氧化物钠离子正极材料结构，降低循环过程中所产生应力的关键作用。