摘要:氨作为一种重要的能源载体,广泛应用于农业、化工、医药等领域。目前,工业上氨的合成高度依赖于能源密集且碳排放巨大的Haber-Bosch工艺,生产1公吨氨释放约2.1公吨二氧化碳温室气体,而且需要大型工厂和高额的资本投资,已难以满足现代工业生产的可持续发展需求。
氨作为一种重要的能源载体,广泛应用于农业、化工、医药等领域。目前,工业上氨的合成高度依赖于能源密集且碳排放巨大的Haber-Bosch工艺,生产1公吨氨释放约2.1公吨二氧化碳温室气体,而且需要大型工厂和高额的资本投资,已难以满足现代工业生产的可持续发展需求。
近日,内蒙古大学王艳琴副教授、王蕾教授和中科院福建物质结构研究所陈俊翔副研究员等人,在材料科学顶级期刊 Advanced Functional Materials (影响因子18.5)上发表了题为“Hydration-effect Boosted Active Hydrogen Facilitates Neutral Ammonia Electrosynthesis from Nitrate Reduction” 的研究成果。该研究提出一种通过水合效应增强活性氢(H*)的策略,显著促进了中性条件下硝酸盐还原为氨的电催化合成。
“相比之下,电催化硝酸盐还原反应(NO3RR)是一种经济、环保的氨合成途径,不仅能有效去除水体中的硝酸盐污染,还能在相对温和的条件下(室温、常压)将硝酸盐还原为具有更高工业和经济价值的化学品-氨,达到“一石二鸟”的效果,展现出巨大的应用潜力。”王艳琴介绍,由化石燃料燃烧、工业排放、过度农业施肥和家庭废物降解所导致的硝酸盐污染通常是中性的,因此,在中性pH条件下实现NO3RR是非常理想的。
王艳琴研究团队针对中性电解液中水的电离程度较低以及活性氢的严重匮乏,开发有效策略以提高中性pH条件下NO3RR过程中的活性氢供应,提高氨的电催化合成效率。研究团队通过在Cu基催化剂中引入具有较强亲水性和水合作用的Al元素,成功制备了CuO/CuAlO2异质结电催化剂。Al元素的引入优化了催化剂整体的电子态密度,显著提高了中性介质中活性H*的生成效率。同时,CuO/CuAlO2界面上的快速电荷转移有效加速了催化反应的动力学过程及H*的扩散。
更为重要的是,Al的引入减弱了CuO对反应中间体地过强吸附,从而加速了含氮中间体的加氢过程,抑制了竞争性氢气析出反应(HER)。该催化剂在中性条件下,在相对于可逆氢电极电位为-1.0 V时表现出优异的氨合成法拉第效率(97.81 ± 1.94 %)和较高的氨产率(10.21 ± 0.64 mg h-1 cm-2)。该研究为设计高效的中性pH条件下NO3RR电催化剂提供了重要的理论指导和实践参考。
该成果得到国家自然科学基金、内蒙古自治区“高等学校青年科技人才发展项目”、内蒙古自治区自然科学基金等项目资助。
来源:草原古都生活宝典