摘要：近日，来自华南师范大学、广东技术师范大学、中山大学等多所高校和科研机构取得重要突破，相关成果“Si/Si₃N₄/Ag hybrid nanocavity: a platform for enhancing light - matter interaction”

近日，来自华南师范大学、广东技术师范大学、中山大学等多所高校和科研机构取得重要突破，相关成果“Si/Si₃N₄/Ag hybrid nanocavity: a platform for enhancing light - matter interaction”发表于国际知名期刊《Photonics Research》。本次研究的通信作者为华南师范大学的ZHUO WANG，其邮箱为 zhuowang@m.scnu.edu.cn。该研究聚焦于光与物质相互作用领域，提出一种新型的Si/Si3N4/Ag混合纳米腔，为增强光与物质相互作用提供了新的平台，有望推动纳米级光子器件的发展。

图1. Si/Si₃N₄/Ag纳米腔支持的光学共振。(a) Si/Si₃N₄/Ag混合纳米腔的结构示意图。(b) 不同Si₃N₄间隔层厚度的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔（d = 195nm，h1 = 50nm）的计算散射光谱（归一化为最大值）。(c)-(e) 不同直径的Si纳米颗粒放置在Si₃N₄/Ag/SiO₂衬底（h1 = 50nm，h2 = 95nm）（红

色曲线）和SiO₂衬底（蓝色曲线）上的散射光谱对比（每个光谱均归一化为最大值）。

1.研究背景

高折射率介电纳米颗粒的研究现状：高折射率介电纳米颗粒因在亚波长尺度优异的光操纵性能，支持强米氏共振，引发了广泛研究。与金属纳米颗粒相比，其能支持磁共振且光学损耗低，在光共振时可使电场强烈局域在内部，利于增强光 - 物质相互作用。但孤立纳米颗粒米氏共振的品质因子（Q因子）通常不足以实现强光 - 物质相互作用，提高Q因子对产生显著近场增强和实现强相互作用至关重要。

现有增强光 - 物质相互作用的方法及不足：研究发现将介电纳米颗粒置于金属基底上可增强其与镜像的相互作用，优化入射光的偏振和角度能提高Si/Au纳米腔磁偶极（MD）共振的Q因子；在Si纳米颗粒、二氧化硅（SiO₂）间隔层和银（Ag）基底组成的纳米腔中，改变间隔层厚度可调控电偶极（ED）和MD模式的共振强度和线宽，SiO₂间隔层还能抑制欧姆损耗对Si纳米颗粒光学模式的影响。然而，目前仍缺乏对由Si纳米颗粒和介电 - 金属异质结构组成的混合纳米腔的线性和非线性光学性质的系统研究。

图2. Si/Si₃N₄/Ag纳米腔增强非线性光发射的物理机制。(a) 硅的能带图以及飞秒激光脉冲激发硅纳米颗粒时的载流子动力学。(b) 放置在Si₃N₄/Ag/SiO₂衬底上的硅纳米颗粒（d = 195nm）的计算散射光谱和双光子吸收（2PA）/三光子吸收（3PA）光谱。散射光谱已归一化至最大值。(c)、(d) 在电偶极（ED）和磁偶极（MD）共振下计算得到的Si/Si₃N₄/Ag混合纳米腔中的电场振幅分布。

图3. 飞秒激光脉冲激发下Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的非线性光发射。(a) 不同泵浦脉冲能量下测量的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的光致发光（PL）光谱。插图展示了Si/Si₃N₄/Ag纳米腔发射光对应的电荷耦合器件（CCD）图像。(b) Si/Si₃N₄/Ag纳米腔发光猝发前后测量的后向散射光谱（归一化为最大值）。插图为激发前Si纳米颗粒的扫描电子显微镜（SEM）图像。(c) Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的积分PL强度与泵浦脉冲能量的关系。(d) 不同泵浦脉冲能量下测量的放置在SiO₂衬底上的Si纳米颗粒的PL光谱。(e) 放置在SiO₂衬底上的Si纳米颗粒发光猝发前后测量的前向散射光谱（归一化为最大值）。(f) 放置在SiO₂衬底上的Si纳米颗粒的积分PL强度与泵浦脉冲能量的关系。

Si纳米结构的应用前景与挑战：Si作为光电器件的核心材料，在可见和近红外波段具有高折射率和低材料损耗的优点，基于Si纳米结构的发光体为光子电路的高度集成光源提供了机会。但体Si的量子效率受间接带隙结构限制，需通过共振增强光 - 物质相互作用来提高Si纳米颗粒或纳米结构的发光性能。虽然已有一些策略可降低发光阈值，但仍需进一步优化。

二维材料与光相互作用的研究需求：米氏共振高Q因子不仅能增强光学模式与腔体的相互作用，还能增强光与二维（2D）材料的相互作用。Si₃N₄/Ag异质结构可支持TE偏振表面束缚波，能与二维材料充分相互作用，但该表面束缚波在传播方向上对电磁场的约束不足，需要引入高折射率介电纳米颗粒来提高局部场增强，进一步增强光 - 物质相互作用。

图4. Si₃N₄/Ag异质结构支持的TE波与Si/Si₃N₄/Ag纳米腔中Si纳米颗粒支持的米氏共振之间的耦合。(a) 示意图展示了s偏振入射光激发Si₃N₄/Ag异质结构表面传播的TE波，进而激发Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的过程。TE波的电场分量（E）集中在Si₃N₄间隔层表面，而相应的磁场分量（H）主要存在于Si₃N₄/Ag界面处。(b) Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的后向散射光谱。插图为Si纳米颗粒的扫描电子显微镜（SEM）图像。(c) 不同入射角的s偏振光激发Si/Si₃N₄/Ag纳米腔时测量得到的散射光谱。插图为相应的散射光CCD图像。磁四极（MQ）、电偶极（ED）和磁偶极（MD）所在的波长范围分别用绿色、黄色和红色阴影表示。图中示意性地用虚线表示TE波的角色散。(d) 不同入射角的s偏振光激发Si/Si₃N₄/Ag纳米腔时的模拟散射光谱（相对比例）。

图5. 嵌入WS₂单层的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔中的激子 - 光子耦合。(a) 嵌入WS₂单层的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔激发及散射光检测的示意图。插图展示了嵌入WS₂单层的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的扫描电子显微镜（SEM）图像和前向散射图像。(b)、(c) 嵌入WS₂单层的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔（d≈190nm）的角度分辨散射光谱。每个光谱均归一化为最大值，插图为散射光的CCD图像。(d)、(e) 从嵌入WS₂单层的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔在XA和XB激子共振波长附近的角度分辨散射光谱中提取的上、下极化子分支（紫色点）的色散关系。红色和蓝色曲线是基于耦合谐振子模型对色散关系的拟合结果。激子和光子（TE波）的能量由虚线表示。

2.研究内容

混合纳米腔光学共振特性研究：通过数值模拟，研究Si₃N₄/Ag异质结构对Si纳米颗粒米氏共振的影响。改变Si₃N₄间隔层厚度，发现可有效调控纳米腔的光学共振，600nm和765nm附近的共振分别由ED和MD主导；50nm的Ag层足以使纳米腔支持强共振。与Si纳米颗粒在SiO₂基底上相比，Si₃N₄/Ag异质结构能提高ED和MD共振的Q因子，这源于平面内ED或MD与Ag膜反射的镜像模式的相消干涉，Si₃N₄/Ag异质结构起到法布里 - 珀罗腔的作用，改变间隔层厚度可调节面外辐射的干涉相消程度。

混合纳米腔非线性光学发射增强研究：飞秒激光激发下，Si纳米颗粒的电子带间跃迁由双光子或三光子诱导吸收引发，其增强因子与Si纳米颗粒内部电场的四次方和六次方成正比。在Si/Si₃N₄/Ag纳米腔的ED和MD共振处，2PA和3PA有效增强，产生高密度载流子。俄歇效应延长热电子的非辐射复合寿命，珀塞尔效应缩短辐射复合寿命，二者结合显著增强Si纳米颗粒的非线性光致发光（PL）。实验中，Si/Si₃N₄/Ag纳米腔在约20.5pJ的低能量飞秒激光脉冲激发下产生发光猝发，与Si纳米颗粒在SiO₂基底上相比，阈值脉冲能量降低30.8pJ，发光强度提高一个数量级。发光猝发后，纳米腔在MD和ED共振处的散射强度增强，这是由于激光脉冲诱导的高温退火改善了Si纳米颗粒的晶体结构质量；同时，MD和ED散射峰分别发生蓝移和红移，这是飞秒激光脉冲对Si纳米颗粒施加巨大光力的结果。

图6. Si/Si₃N₄/Ag纳米腔（d = 195nm，h1 = 50nm，h2 = 95nm）共振的多极分解。虚线表示四个多极分量散射截面之和。(a) 纳米腔由垂直入射的平面波激发。(b) 纳米腔由入射角为53°的s偏振和p偏振平面波同时入射激发。

图7. 不同Ag层厚度的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔（d = 155nm，h2 = 55nm）的模拟散射光谱（相对尺度）。激发光为垂直入射的平面波。 需注意，原文中 “The excitation light is a wave wave with normal incidence.” 表述有误，推测正确表述应为 “The excitation light is a plane wave with normal incidence.” 即 “激发光为垂直入射的平面波”。

TE波与Si纳米颗粒耦合特性研究：Si₃N₄/Ag异质结构支持的TE波与Si纳米颗粒米氏共振耦合可增强电场。实验中，改变s偏振光的入射角，可产生不同波长的TE波，当TE波波长与Si纳米颗粒的光学共振波长重合时，散射增强。模拟结果表明，TE波在约600nm处与ED共振耦合最强，与使用低折射率聚苯乙烯（PS）纳米颗粒作为探针相比，高折射率Si纳米颗粒不仅可作为探针，还能实现强近场增强，有效增强TE波与二维材料的相互作用。

混合纳米腔激子 - 光子强耦合研究：在Si/Si₃N₄/Ag纳米腔中插入WS₂单层，研究激子 - 光子相互作用。改变s偏振光入射角，可使纳米腔的光学模式共振波长覆盖WS₂单层的两个激子共振。实验中观察到散射峰分裂，表明TE波与WS₂单层的激子发生耦合。通过分析角度分辨散射光谱，提取下极化子和上极化子的色散关系，计算得到A激子和B激子处的拉比分裂能分别约为146.4meV和110meV，满足强耦合标准。与Si/Au纳米腔和PS/Si₃N₄/Ag纳米腔相比，Si/Si₃N₄/Ag纳米腔在A激子处的激子 - 光子耦合更强。实验中B激子处拉比分裂能的测量值与模拟值存在偏差，这是由于B激子散射弱、辐射强度低，散射信号易被噪声覆盖，以及光源发散和Si纳米颗粒形状不规则导致的。

图8. 放置在SiO₂衬底上的硅纳米颗粒（d = 195nm）的模拟结果。(a) 散射光谱以及双光子吸收（2PA）/三光子吸收（3PA）光谱。散射光谱已归一化至最大值。(b)、(c) 电偶极（ED）和磁偶极（MD）共振时的电场振幅分布。

图9. (a) 用功率为0.5mW的488nm激发激光测得的置于Si₃N₄/Ag异质结构上的WS₂样品的光致发光光谱。(b) 用633nm激发激光测得的拉曼光谱。

图10. 测量飞秒激光脉冲激发下Si/Si₃N₄/Ag纳米腔非线性光发射的实验装置示意图。

图11. 置于Si₃N₄/Ag异质结构上的聚苯乙烯（PS）纳米颗粒（d = 300nm）在Kretschmann-Raether结构中受不同入射角的s偏振光激发时的模拟散射光谱（相对尺度）。

3、研究结论：

系统研究了基于Si/Si₃N₄/Ag混合纳米腔的增强光 - 物质相互作用，包括飞秒激光脉冲与Si纳米颗粒以及TE波与WS₂单层的相互作用。Si/Si₃N₄/Ag纳米腔支持的MD共振Q因子比Si纳米颗粒在SiO₂基底上更高，实现了低阈值发光猝发；同时，增强了TE波与WS₂单层的激子 - 光子耦合。该混合纳米腔为实现光与纳米颗粒和二维材料的强相互作用提供了有效平台，有利于实现纳米级光源。

图12. 嵌入WS₂单层的Si/Si₃N₄/Ag纳米腔在s偏振平面波激发下的模拟角度分辨散射光谱。

ZHUO WANG表示：“我们的研究成果为增强光与物质相互作用提供了新的途径，这种混合纳米腔在构建纳米级光子器件方面具有巨大的潜力，有望推动光电子领域的进一步发展。”

此次研究成果为光与物质相互作用的研究开辟了新方向，为未来纳米级光子器件的研发奠定了重要基础，有望在光通信、光计算等领域得到广泛应用。

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来源：凯视迈精密测量