摘要：第一作者：Riping Liu，Yifei He，Xiuyuan Zhu通讯作者：Wan Yue，Zhuang Xie通讯单位：中山大学DOI: 10.1002/adma.202409258

第一作者：Riping Liu，Yifei He，Xiuyuan Zhu

通讯作者：Wan Yue，Zhuang Xie

通讯单位：中山大学

DOI: 10.1002/adma.202409258

背景介绍

在人工智能（AI）时代，许多神经形态计算方法最近通过模拟大脑的工作机制而获得了发展势头。这包括Sora（一种文本到视频生成的人工智能模型）和脑机生物混合接口以及人形机器人等创新。尽管在两端忆阻器件方面取得了成就，但在高阈值电压、模拟电阻开关的相当大的可变性、非线性和不对称电导调制、昂贵的制造和缺乏传感能力方面仍面临重大挑战。相比之下，三端突触晶体管具有以下优点：低工作电压、栅极调制自适应器件动态、高度可重复和线性可编程的电导状态，以及同时接收、读取和响应多个刺激以进行传感器内计算的能力。有机电化学晶体管（OECT）基于有机混合离子电子导体（OMIEC）的电化学离子到电子的传导，与在水或水凝胶环境中通过低电压操作传输神经元信号的生物系统在本质上相似。因此，它们已被广泛探索为具有多功能神经形态行为的脑启发电子产品的有前景的平台。例如，由OECT实现的有机人工突触——被称为有机电化学突触晶体管（OEST）——通过电压脉冲表现出通道电导调制，类似于生物突触中突触权重的更新。根据OMIEC的非晶和/或晶畴内的离子插入/弛豫动力学，这种电导状态更新可以是挥发性的或非挥发性的，从而允许神经形态装置实现各种短期可塑性（STP）和长期增强和抑制（LTP/LTD）。OEST中波动性和非波动性之间的这种灵活调制对于实现低成本的均匀信号处理系统非常理想，该系统旨在实现实时、近传感器/传感器内或可穿戴的神经形态计算，而不需要在健康数据处理、视觉识别和声音感知等应用中使用额外的刚性芯片。

然而，迄今为止，绝大多数基于OEST的神经形态网络都依赖于p型（空穴传输）OMIEC。OMIEC的不平衡发展严重阻碍了这一领域的进展。n型（电子传输）OMIEC在有机生物电子和光电子应用中发挥着不可替代的作用，有助于构建互补电路和异质结，以及开发新型有机突触和生物传感器。然而，尽管为解决当前的挑战做出了大量努力，如电荷的不稳定性和有效分子设计策略的严重缺乏，n型OMIEC在材料多样性和性能方面仍远未达到实际要求。将所有受体-受体策略与连接刚性内酰胺小分子OMIEC中连续芳香环的碳-碳双键融合在一起，消除了沿骨架的扭转扭曲，从而降低了最低未占分子轨道（LUMO）水平，以促进n型掺杂。在我们最近的研究中，我们开发了gNR及其衍生物，它们是n型内酰胺小分子OMIEC，在OECT中表现出良好的混合传导特性，在OEST中表现出稳健调节的多功能突触特征。然而，仍然需要具体的合成设计指南来增强OEST中的突触性能指标。

除了材料开发，传统多层人工神经网络的复杂性，特别是用于模拟基于OEST的神经形态计算的大型网络，使得在现实的人工智能硬件中实现三端OEST具有根本的挑战性——如果不是几乎不可能的话。因此，迫切需要开发高性能的n型人工突触和可行的计算方法，以充分利用它们在涉及复杂数据处理的实际任务中的潜力。

在过去的几年里，水库计算（RC），一种循环神经网络的计算范式，作为通过简单的线性读出从时间神经元活动中解码的行为的模拟，引起了人们的极大兴趣。在典型的RC系统中，由输入层、“储层”层和读出层组成；具有非线性动力学和短期记忆的“储层”将时间输入映射到高维空间，在新的空间中产生线性可分性。因此，读出层可以通过简化训练输出权重的过程来训练这些线性网络，而不会影响节点状态。因为只需要训练连接储层和最终读出层的权重，所以通过非常简单的物理实现降低了训练算法的成本和效率。各种电子器件，如动态忆阻器、铁电器件、自组织纳米网络、离子门控晶体管和有机光电晶体管，表现出衰退记忆特征，可以作为储层的物理节点。此外，通过利用非易失性存储网络作为读出，一些研究探索了全模拟RC，包括全忆阻器和全铁电实现。因此，RC促进了物理系统中资源高效的信息处理，特别是用于时间数据分析，包括图像或语音识别、指纹识别、健康监测和混沌系统预测，这些方法明显优于其他神经形态计算方法。

本文亮点

1. 本工作提出了一种最先进的小分子n型OEST，该OEST集成在物理上简单且硬件可行的储层计算（RC）框架内，用于实际的时间信号识别。

2. 这种整合是通过利用n-OEST的可调突触特性来实现的，n-OEST表现出可调的非线性短期记忆，从波动性转变为非波动性，并表现出自适应的时间特异性。

3. 非易失性OEST在长期增强/抑制（LTP/LTD）方面提供了256个电导水平和宽动态范围（≈147），超过了之前报道的n-OEST。

4. 通过将易失性n-OEST作为储层与由非易失性n-OEST网络组成的单层感知器读出相结合，该物理RC系统实现了手写数字图像（94.9%）和口语数字（90.7%）的高识别准确率，以及超高的权重效率。

5. 该系统在实际睡眠监测中，特别是在打鼾识别中，通过分组RC表现出了出色的准确性（98.0%）。

图文解析

图1. n-OEST完全支持物理储层计算的概念示意图。A） 用于多任务处理的仿生n-OEST的示意图。B） RC系统具有自适应储层和单层感知器读出功能，均由n-OEST网络构建。C） n-OEST的器件架构，包括n型小分子OMIEC gNR-Pr.D的化学结构）基于gNR-Pr的n-OEST循环转移曲线，在三个周期内记录在-2至2 V的栅极电压（VGS）下。插图显示了-1.8至1.8 V的传输曲线。E）电化学掺杂和脱掺杂过程的说明，展示了不同的VGS如何诱导挥发性或非挥发性。

图2. 多功能突触特征。A） 不同栅极电压下n-OEST的单脉冲EPSC响应，VSD=0.5 V，tp=0.5 s。E） 100个脉冲周期内EPSC电流的正态分布。F） 在VSD=0.5 V、VG=2.0 V下，PPF指数随各种∆tp而变化。G）n-OEST对增加的脉冲数（8-256）以及从STP到LTP的切换的EPSC响应。H） 在周围环境中具有开路电路的n-OEST的六个代表性模拟状态的状态保持。I） VG=1.8 V，tp=0.26 s，∆tp=0.04 s时n-OEST的循环LTP/LTD性能。J）24个循环的LTP/LTD曲线的循环变化。K） 我们的n-OEST与其他n型OEST的电导态数量和最大动态范围（Gmax/Gmin）的比较。

图3. 适应性时间特异性。n-OEST在不同脉冲宽度下对16个不同脉冲串的EPSC响应，用于4位信号分离，A）tp=0.2秒，B）tp=0.5秒，用于2.0 V的相同VG。

图4. 使用完全基于n-OEST的RC系统实现图像识别任务。A） 手写数字图像识别过程示意图。MNIST的原始数字图像首先被转换为脉冲串，并输入到基于OEST的储层中，经过训练和测试后获得识别结果。手写数字图像的尺寸为32×32像素，该系统的网络尺寸为256×10。B） 手写数字图像识别任务的准确性。C） 基于各种n型材料的有机神经形态器件的数字图像识别精度比较。D） 具有人工噪声比的手写数字图像识别精度图。插入显示了添加20%噪声的结果。结果是通过python 3.12.0进行模拟得到的。

图5. 使用完全基于n-OEST的RC系统进行听觉信号识别。A） 语音数字信号输入过程的图示。基于n-OEST的RC系统用于口语数字识别任务的网络大小为1280×10。B、 C）口语数字识别任务的准确性和混淆矩阵。D） 基于n-OEST的RC系统与其他报告系统的视觉和听觉识别性能的比较。M-RC：忆阻器RC。

图6. 使用完全基于n-OEST的RC系统实现睡眠监测任务。A） 通过各种声音识别打鼾的示意图。B） 打鼾信号输入过程的图示。来自打鼾数据集的打鼾数据首先经过预处理，然后转换为耳蜗电图。用于打鼾识别任务的基于OEST的RC系统的网络大小为992×2。C） 基于992×2读出网络尺寸的识别精度。D） 采用分组RC策略的识别结果，其中在不同VG（1.2、1.5、1.8、2.0 V）下获得的储层状态被用作输入。E） 基于低质量信号的打鼾识别的准确性，其读出网络尺寸减小到120×2。F） 基于n-OEST的RC系统在不同网络尺寸下的精度（底部）和权重效率（顶部）的比较。网络大小减少了24.8倍，权重效率提高了≈1000%。

来源：华算科技