摘要：铂金属簇催化剂因其高原子效率和尺寸依赖的特性，广泛应用于氢化反应等催化领域。与传统的铂纳米颗粒催化剂相比，金属簇具有更高的反应性和选择性，因此在催化氢化等反应中展现出优异的性能。然而，支持的贵金属簇催化剂在使用过程中容易发生烧结，导致金属的失活，这一问题在高温

研究背景

铂金属簇催化剂因其高原子效率和尺寸依赖的特性，广泛应用于氢化反应等催化领域。与传统的铂纳米颗粒催化剂相比，金属簇具有更高的反应性和选择性，因此在催化氢化等反应中展现出优异的性能。然而，支持的贵金属簇催化剂在使用过程中容易发生烧结，导致金属的失活，这一问题在高温还原条件下尤为严重，从而制约了其工业应用。因此，如何在严苛条件下稳定贵金属簇，防止烧结，成为当前催化剂研究中的一大挑战。

成果简介

为了解决这些问题，加利福尼亚大学Bruce C. Gatestu教授团队、Yizhen Chen（东北师范大学校友）联合亚利桑那州立大学刘景月课题组、电子科技大学徐立以及中国科学技术大学曾杰教授等人携手在“Nature Chemical Engineering”期刊上发表了题为“Stabilizing supported atom-precise low-nuclearity platinum cluster catalysts by nanoscale confinement”的最新论文。

该团队设计了一种嵌套策略，将低核数的铂纳米簇（Pt7–14）稳定在铈氧化物（CeOx）纳米岛上，并成功将其限制在多孔二氧化硅支持体上。通过在氢气气氛中还原铂单原子，该团队实现了这些低核数铂簇的合成，并使其能够在高温条件下保持稳定。通过红氧循环，簇在数百摄氏度下形成并分解，铂金属依然被限制在各自的纳米岛中，防止了簇的烧结。

利用这一策略，研究人员显著提高了铂簇的催化性能。实验结果显示，CeOx岛稳定的Pt7–14簇在乙烯氢化反应中表现出比单核铂更高的活性，同时还具有比较大或较小的铂簇更高的稳态催化活性。这些簇在600°C的氢气气氛下依然能够抵抗烧结，表明其在苛刻的氢化条件下具有出色的稳定性。这一研究不仅为低核数金属簇催化剂的工业应用提供了新的技术路径，也为催化剂设计提供了重要的理论依据和实践参考。

研究亮点

（1）实验首次通过在多孔二氧化硅支持上的CeOx纳米岛上合成了核数受控的铂纳米簇（Pt7−14），簇的直径约为0.7 nm。这些簇在氢气气氛下于400°C的还原条件下由铂单原子还原形成，并成功保持了核数的稳定。

（2）实验通过红氧循环处理，证明了这些铂簇能够在数百摄氏度的高温下保持稳定，铂原子被限制在各自的CeOx岛上，且在≤600°C的氢气气氛下表现出良好的抗烧结性能。

（3）实验通过对乙烯氢化反应的催化性能评估，发现CeOx岛稳定的Pt7−14簇在176小时的反应中没有明显失活，显示出比单核铂更高的活性。与较大或较小的铂簇相比，这些簇在稳态下展现出更高的催化活性。

（4）计算结果支持实验数据，表明这些铂簇不仅在较高温度下保持核数不变，而且其催化活性高于传统的单核铂，并且能有效避免烧结，从而展示了在严苛氢化条件下的催化潜力。

图文解读

图1：Pt/CeOx/SiO2、Pt/CeOx/SiO2-RED和Pt/CeOx/SiO2-OX的显微表征。

图2：Pt/CeOx/SiO2和Pt/CeOx/SiO2-RED的局部键合环境和电子态。

图3：来自XAS和理论的证据，展示从铂单原子到铂簇的结构演变。

图4：乙烯氢化反应中Pt/CeOx/SiO2和Pt/CeOx/SiO2-RED的催化性能评估及在原位XAS表征。

图5：乙烯氢化机制的理论表征。

结论展望

本文通过调节铂在二氧化铈（CeOx）纳米岛上的负载量，可以控制这些纳米岛中的铂簇的核数，簇的直径范围从0.5到0.9纳米。实验和计算结果表明，在SiO2支持的CeOx纳米岛上，铂单原子转化为7至14个原子的铂簇，形成的乙烯氢化催化剂比孤立的铂离子更具活性。此外，Pt7−14簇在稳态催化活性上超过了较大和较小的铂簇。当孤立的铂离子和铂簇在红氧循环中可逆地相互转换时，金属保持被限制在纳米岛中。为了研究嵌套簇催化剂在严苛条件下用于工业氢化反应的潜力，研究了其在流动氢气中的结构稳定性，结果表明，在600°C以下、常压下，簇的平均核数保持不变。

文献信息

Chen, Y., Zhao, J., Zhao, X. et al. Stabilizing supported atom-precise low-nuclearity platinum cluster catalysts by nanoscale confinement. Nat Chem Eng (2025). https://doi.org/10.1038/s44286-024-00162-x

来源：华算科技