摘要：2024年12月19日，美国劳伦斯伯克利国家实验室—— 非晶材料因其独特的物理、化学和机械性能，在光学、电子设备、固态电池和防护涂层等领域具有广泛的应用前景。然而，由于缺乏覆盖广泛化学空间的非晶材料数据库，数据驱动的材料探索和设计一直面临巨大挑战。为此，劳伦斯

2024年12月19日，美国劳伦斯伯克利国家实验室—— 非晶材料因其独特的物理、化学和机械性能，在光学、电子设备、固态电池和防护涂层等领域具有广泛的应用前景。然而，由于缺乏覆盖广泛化学空间的非晶材料数据库，数据驱动的材料探索和设计一直面临巨大挑战。为此，劳伦斯伯克利国家实验室的研究团队开发了迄今为止最大的非晶结构数据库，并通过机器学习模型成功预测了锂离子扩散性，为材料科学研究提供了强有力的工具。

非晶材料通常通过低温合成方法（如球磨、气相沉积、溶胶-凝胶合成等）或通过熔融淬火法快速冷却制备。由于其缺乏长程有序结构，非晶材料表现出与晶体材料截然不同的性能。然而，非晶材料的结构复杂性和多样性使得其离子扩散性等关键性能的测量和预测变得极为困难。传统的实验方法耗时且成本高昂，而现有的数据库（如SciGlass和INTERGLAD）仅包含有限数量的非晶材料数据，难以满足材料设计的需求。

研究团队通过系统的从头算分子动力学（AIMD）计算，生成了包含4849种成分的非晶结构数据库。该数据库分为两个子集：一个是在5000K高温下熔融的5120种化合物的液态结构数据库，另一个是在1000K、1500K、2000K和2500K下淬火的220种化合物的多温度非晶结构数据库。研究团队利用MPMorph工作流程，通过瞬时冷却和体积松弛，生成了这些非晶结构。

为了加速数据分析和预测，研究团队开发了基于机器学习的模型，包括随机森林（RF）、极端梯度提升（XGBoost）和SISSO模型，用于预测锂离子扩散性。这些模型通过分析成分、元素半径、电负性等特征，快速准确地预测了锂离子的扩散性，为材料设计提供了高效的工具。

研究团队发现，非晶材料中的锂离子扩散性与材料的成分、阴离子半径和电负性密切相关。例如，含氟（F）的化合物表现出较低的锂离子扩散性和较高的活化能，而含氯（Cl）、溴（Br）或碘（I）的化合物则表现出较高的扩散性。此外，研究团队还发现，随着阴离子半径的增大，锂离子的扩散性也随之增加。

通过机器学习模型，研究团队成功预测了锂离子扩散性，并发现温度、锂原子周围的邻居数量（LNC）和结构的堆积分数（PF）是影响扩散性的关键因素。SISSO模型进一步揭示了锂离子扩散性与温度、LNC和PF之间的定量关系，为材料设计提供了理论依据。

此外，研究团队还探索了M3GNet和CHGNet等通用机器学习势函数在非晶结构生成中的应用。这些势函数能够以比传统AIMD计算快2000倍的速度生成非晶结构，并成功复现了AIMD计算的结构特征，为未来的材料设计提供了高效的计算工具。

关于非晶材料数据库的更多信息，请访问：https://contribs.materialsproject.org/projects/amorphous_diffusivity

来源：要做你的1排1座