摘要：2024年12月23日，华南理工大学李映伟教授、陈立宇教授在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Promoting Hydrogen Transfer in Electrochemical CO2

电化学CO2还原反应（CO2RR）的进行需要形成活性氢物种以实现CO2的质子化，而传统催化剂无法平衡氢气供应和CO2质子化的速率。

2024年12月23日，华南理工大学李映伟教授、陈立宇教授在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Promoting Hydrogen Transfer in Electrochemical CO2 Reduction via a Hydrogen on Demand Pathway》的研究论文，Jianfa Chen为论文第一作者，李映伟教授、陈立宇教授为论文共同通讯作者。

李映伟，华南理工大学化学与化工学院教授、院长，国家杰青，国家优青，教育部"长江学者奖励计划”特聘教授，科技部中青年科技创新领军人才。1998年、2003年获得清华大学学士、博士学位；2003-2004年在加拿大University of Calgary从事博士后研究；2004-2005年在清华大学担任助研；2005-2007年在美国University of Michigan进行博士后研究；2007年加入华南理工大学。

李映伟教授主要从事金属有机骨架材料、催化化学、生物质资源化工等方向的研究，在Science、Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、AIChE J.和Chem. Eng. Sci.等化学化工主流期刊发表SCI论文200余篇。

陈立宇，华南理工大学化学与化工学院教授，国家优青（2024）。2013年、2017年在华南理工大学获得学士和博士学位（导师：李映伟教授），2017-2020年在日本产业技术综合研究所（AIST）-京都大学化学能源材料开放创新实验室担任产综研特别研究员（合作导师：徐强教授），2020年加入华南理工大学并任教授、博导。

陈立宇教授的研究领域为1. 新型金属有机框架（MOF）基材料的设计和合成；2. 电催化应用（二氧化碳转化、电解水制氢等），目前已发表论文70余篇，引用>6000次。

在此，作者提出了一种“按需供氢”机制，即增强吸附的CO2的极性，使得从水中捕获氢而不形成游离氢物种，实现氢气供应和CO2质子化速率的匹配。

作为概念验证，作者构建了由Se原子修饰的Zn-N位点，使得CO2RR在“按需供氢”机制下高效进行。

该催化剂实现了-539.7 mA cm−2的工业级CO电流密度，在-0.5至-1.1 V的宽电位窗口内，CO的法拉第效率>90%，并且在液流池中转换频率高达7.6×104 h-1。

原位表征和理论计算表明，引入的Se位点增强了Zn位点周围的电子定位，从而增加了吸附CO2-的极性，提高了从水中获取氢物种以促进质子化过程的能力。

图1：Se掺杂Zn-N催化剂的合成与表征

图2：X射线吸收光谱分析

图3：CO2还原反应性能

图4：Zn位点的作用和反应机理探究

图5：液流池系统中的CO2还原和Zn-CO2电池性能

综上，作者提出了一种“按需供氢”机制，通过增强吸附CO2的极性来实现从水中捕获氢，以匹配氢供应和CO2质子化的速率，从而解决了传统催化剂在电化学CO2还原反应（CO2RR）中活性与选择性之间的矛盾。

作者成功构建了由Se原子修饰的Zn-N位点催化剂，显著提高了CO2RR的效率和选择性，实现了工业级电流密度和高周转频率，展示了在液流电池中应用的潜力，并为开发高性能电催化剂提供了新见解。

该研究开发了一种高效的Zn-N/Se-C电催化剂，它不仅在实验室条件下表现出色，还具备在工业应用中实现高效CO2转化为CO的潜力。本工作为实现碳中和经济循环提供了一种可持续的方法，并且通过“按需供氢”机制，避免了与竞争性析氢反应（HER）相关的选择性问题。这种催化剂有望在Zn-CO2电池等能量转换设备中得到应用，推动电化学CO2还原技术向实际工业应用迈进。

Promoting Hydrogen Transfer in Electrochemical CO2 Reduction via a Hydrogen on Demand Pathway, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202422775.

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来源：华算科技