南洋理工Nature子刊: FeTeSe纳米片中各向异性应变形成,促进低浓度NO3-RR

B站影视 港台电影 2025-05-20 00:00 1

摘要:在环境条件下,由可再生电力驱动的电催化还原反应(NO3-RR)为同时去除NO3-和NH3绿色合成提供了一种可持续的策略。然而,现实的情况通常涉及低NO3-浓度的污染,如纺织废水(约7.4 mM)和工业废水(约41.6 mM)。

在环境条件下,由可再生电力驱动的电催化还原反应(NO3-RR)为同时去除NO3-和NH3绿色合成提供了一种可持续的策略。然而,现实的情况通常涉及低NO3-浓度的污染,如纺织废水(约7.4 mM)和工业废水(约41.6 mM)。

此外,由于复杂的八电子-九质子转移过程、有限的质量扩散和竞争性HER反应,低浓度NO3-的高效转化具有挑战性。

因此,开发具有高活性、选择性和稳定性的低浓度NO3-RR电催化剂具有重要意义。FeM (M=Se,Te)硫系化合物作为有前景的磁体和超导体已经得到了很好的研究,但由于电化学反应过程中的阴离子溶解和氧化,它们作为电催化剂的潜力通常有限。

近日,南洋理工大学颜清宇吴冬霜新加坡科技研究局(A*STAR) Man-Fai Ng等报道了一种二维铁基硫系化合物,即碲化铁硒化物(FeTeSe)纳米片,并展示了反应驱动的各向异性面内拉伸和面外压缩应变的原位形成,以增强碱性介质中低浓度NO3-还原为NH3的过程。

一系列光谱表征结果表明,应变的形成可以归因于电化学产生的Se/Te空位,这促进了氧物种(即O/OH)通过OH-吸附和NO3-吸附以及解离进行原位掺杂。原位ATR-IR表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,应变Fe位点和表面羟基协同作用,促进NO3-和水的吸附,降低电位确定步骤的能垒,并抑制竞争的HER。

因此,在1 M KOH电解质中(NO3-浓度为10 mM 的低浓度下),FeTeSe纳米片在-0.55 VRHE处的NH3最大法拉第效率(FE)达到98.7±2.2%,在-0.75 VRHE时的NH3产率高达42.14±2.06 mg h-1 mgcat-1,且该催化剂在连续循环反应和长期操作中具有显著的稳定性,优于FeTeSe块状晶体、FeTe纳米片和许多先前报道的低浓度NO3-RR催化剂。

总的来说,该项研究对催化剂结构演化的全面理解将启发更深入的研究,以探讨有效电催化剂靶向设计所需的真实结构-活性关系。

Reaction-driven formation of anisotropic strains in FeTeSe nanosheets boosts low-concentration nitrate reduction to ammonia. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-58940-x

颜清宇,南洋理工大学材料科学与工程学院教授,助理院长,新加坡电化学学会主席。主要研究领域为热电材料、用于电化学储能或转化的材料和电催化。2018年成为皇家化学学会成员,2018年、2019年、2020年、2021年汤森路透材料科学高被引科学家。发表SCI论文超过300篇,引用超过3.1万次,H指数为93。2016年起担任Materials Research Express(IOP期刊)的董事会成员。

吴冬霜,博士,新加坡南洋理工大学南洋助理教授(Nanyang Assistant professor)。吴博士于2014年7月毕业于福建物质结构研究所,师从曹荣研究员;随后在日本京都大学开展博士后研究并拿到助理教授的位置,合作导师是Hiroshi Kitagawa(北川宏)教授。于2022年7月以南洋理工助理教授的身份加入新加坡南洋理工大学材料系。目前课题组集中在新型纳米材料,尤其是金属基合金材料的开发和物理化学性质的研究。

来源:朱老师讲VASP

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