摘要:对瞬态过程的探索可以揭示未知的物理现象,引领人们找到新的物理规律。因此,人们始终在探索具有更高时间分辨率的探测手段。虽然借助皮秒至飞秒的时间分辨,已经能够对分子转动和振动过程等许多超快现象进行观测,但研究原子分子核外电子的运动过程,需要进一步将时间分辨能力提升
对瞬态过程的探索可以揭示未知的物理现象,引领人们找到新的物理规律。因此,人们始终在探索具有更高时间分辨率的探测手段。虽然借助皮秒至飞秒的时间分辨,已经能够对分子转动和振动过程等许多超快现象进行观测,但研究原子分子核外电子的运动过程,需要进一步将时间分辨能力提升至阿秒量级(1 as=10-18s)。目前,通过相干合成获得的处于红外—可见—紫外波段的最短激光脉冲脉宽为380 as。然而,更短的激光脉冲需要更宽的光谱范围,因此需要寻找将光子能量扩展到极紫外(extreme ultra-violet,XUV)波段的技术。
当前,阿秒光源已经用于超快动力学研究,实现了对光电离时间延迟、分子内电荷迁移、芯能级的隧道电离等多种超快物理过程的观测。自阿秒科学诞生以来,中国也有众多科研人员为阿秒科学研究作出贡献。2013年,中国科学院物理研究所首次通过实验测量获得了160 as的孤立阿秒脉冲,开创了中国阿秒科学研究的先河。此后,国内也连续报道了一系列孤立阿秒脉冲的实验测量结果。
获得脉冲宽度短至阿秒量级的激光脉冲,需要将光源的光子能量扩展到极紫外波段。目前获得阿秒脉冲的主流方法仍是通过气体靶中的高次谐波产生。高次谐波产生的半经典三步模型理论如图1所示。
第一步,高强度低频率激光场通过隧穿电离将相互作用区中气体分子的电子从基态电离到自由态。第二步,电子波包在驱动激光场中加速,并最终返回到母体离子。第三步,电子与母体离子重组,产生高次谐波。
阿秒光源在相干衍射成像和阿秒非线性光学研究等前沿科学领域都有重要作用。然而,阿秒光源的低通量使得在这些需要较高光子通量的应用中很难发挥作用。为了获得高通量的高次谐波,人们发展了许多实验方法。高次谐波本身是非常高阶的非线性过程,因此和其他非线性过程类似,相位匹配在提高产生效率方面能够发挥重要作用。
驱动激光的每半个光周期会产生一次高次谐波,这些高次谐波彼此干涉,在频域上表现为一系列梳齿状的光谱,对应在时域上表现为阿秒脉冲的序列,称为阿秒脉冲串。阿秒泵浦-探测实验通常需要使用孤立阿秒脉冲,即通过合适的选通方法,从阿秒脉冲序列中选出单个脉冲,常用的几种选通方式如图2所示。
产生孤立阿秒脉冲最常用的方式是振幅选通,这种方法需要载波包络相位(carrier-envelope phase,CEP)稳定的少周期,甚至单周期飞秒激光作为高次谐波的驱动源。其高次谐波光谱在高能部分由于不存在干涉,表现为连续谱,连续谱部分对应单个阿秒脉冲。
偏振选通则使用了另一种原理。高次谐波在线偏振驱动光的情况下效率最高,圆偏振驱动光的产生效率则很低。
2007年,Merdji等发明了一种在较长光周期范围内产生单阿秒脉冲的方法,称为双色选通。对于更长的驱动光脉冲,仅使用双色选通仍然会产生多个阿秒脉冲,所以通常将双色场与偏振选通方法结合,即双光选通。
2013年,Kim等发现如果使用带有波前倾斜的驱动光产生高次谐波,阿秒脉冲串中的每个阿秒脉冲会沿不同方向发射,由此可以分离出单个阿秒脉冲,此方法称为阿秒灯塔。这一方法是在空间上将孤立阿秒脉冲选出,因此是一种空间选通方法。
阿秒光源已广泛应用于电子动力学研究,如观测阿秒尺度的能隙变化和电子散射过程;原子分子物理研究,如阿秒瞬态吸收光谱、微观化学反应过程研究及生物学研究如氨基酸分子内电荷迁移等;甚至有希望解决电子隧穿时间等量子力学基本问题。自阿秒科学诞生以来,对于更高参数的阿秒光源和对阿秒光源应用的探索一直都在同时进行,其参数发展如图3所示。
2001年,Hentschel等获得了世界上第1个阿秒脉冲。同年,Paul等用双光子跃迁干涉阿秒拍频重建(reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions,RABBITT)方法实现了阿秒脉冲串的测量。2002年,Itatani 等提出了阿秒条纹相机的概念。2004年,Kienberger等得到了250 as的单阿秒脉冲,并将阿秒脉冲的单脉冲能量提升至 10 nJ量级。2007年,Cavalieri等使用脉宽300 as的阿秒光源,通过阿秒条纹相机研究了金属钨在导带和4f态的电离时间差问题。2008年,Goulielmakis等得到了脉冲宽度仅为80 as的孤立阿秒脉冲。次年,他们在原本飞秒极紫外瞬态吸收光谱的基础上发展了阿秒瞬态吸收光谱这一谱学研究技术,首次实现了对飞秒尺度下价电子运动的实时观测。2014年,Rothhardt等将高次谐波的波段拓展至水窗。2016年,Teichmann等获得了光子能量覆盖整个水窗波段200~500 eV 的软X射线超连续光谱。2017年,Gaumnitz等得到了43 as的孤立阿秒脉冲测量结果,是目前最短的阿秒脉冲世界纪录。2020年,Fu等得到了单脉冲能量达到3.5 nJ的水窗波段高次谐波,是目前单脉冲能量最高的水窗波段高次谐波。未来的阿秒光源需要朝向产生更高光子能量、更短脉宽、更高单脉冲能量、更高光子通量和更高重复频率的孤立阿秒脉冲发展。
阿秒光源在近20年飞速发展,表现出广泛应用前景。国内外众多实验机构均搭建了阿秒装置,为阿秒科学的进步贡献了力量。然而针对目前众多实验需求和未来的诸多探索,桌面级的小型阿秒光源在光源参数和应用条件上已经不能满足复杂的实验需求,建设大型阿秒装置,实现高性能的阿秒综合实验研究迫在眉睫。
近20年阿秒科学正在飞速发展,阿秒脉冲的宽度不断缩短、阿秒脉冲的光子能量和单脉冲能量都不断提高、阿秒光源的重复频率和平均功率也在逐步提升。现在人们已经能够获得脉冲宽度小于50 as或最高光子能量达到600 eV或单脉冲能量超过nJ量级的阿秒光源。与此同时,人们也在不断探索阿秒光源的应用,RABBITT和阿秒条纹相机不仅可以实现阿秒脉冲串和单个阿秒脉冲的测量,还能够用来进行原子电离过程的实时观测;阿秒瞬态吸收光谱实现了对固体内部微观运动的探索,配合水窗波段的阿秒光源更可以实现化学反应路径的微观观测,将阿秒科学研究进一步向化学和生物领域拓展。针对日益复杂的阿秒实验需求,世界各地正在兴建大型阿秒科学装置;未来在这些阿秒科学装置中,势必产生更高品质的阿秒光源,进而能够在阿秒时间尺度和原子空间尺度下对世界展开新的探索。
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来源:凯视迈精密测量