Nature Microbiology | 昆士兰郭建华组综述短链气态烷烃的微生物氧化

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摘要:近年来,昆士兰大学水中心郭建华教授课题组聚焦硝酸盐驱动的厌氧乙烷、丙烷和丁烷氧化过程。经过长达6年的研究,于2022年首次在国际上发现并报道了能使用硝酸盐驱动的厌氧乙烷、丙烷和丁烷氧化菌“Candidatus Alkanivorans nitratireduc

昆士兰大学郭建华教授团队Nature Microbiology综述及Nature Communications等研究成果:短链气态烷烃的微生物氧化

综述文章介绍

综述论文

● 期刊:Nature Microbiology(IF:20.5)

● DOI:

https://doi.org/10.1038/s41564-025-01982-0

● 第一作者:伍孟雄,刘夏薇

● 通讯作者:郭建华

●合作作者: Florin Musat

● 通讯单位:澳大利亚昆士兰大学

● 合作单位:

南京大学,丹麦奥胡斯大学,罗马尼亚巴比什-博雅依大学

成果简介

近年来,昆士兰大学水中心郭建华教授课题组聚焦硝酸盐驱动的厌氧乙烷、丙烷和丁烷氧化过程。经过长达6年的研究,于2022年首次在国际上发现并报道了能使用硝酸盐驱动的厌氧乙烷、丙烷和丁烷氧化菌“Candidatus Alkanivorans nitratireducens”(目前已知唯一具有此功能的微生物)。相关实验研究成果先后发表在Nature Communications, The ISME Journal, Environmental Science & Technology, Water Research等期刊上 (见文后总结)。基于前期的研究发现,该课题组近期在微生物学领域顶尖期刊Nature Microbiology上发表了题为“Microbial oxidation of short-chain gaseous alkanes”的综述论文。

短链气体烷烃 (SCGAs),如乙烷、丙烷和丁烷,是天然气的主要成分,作为间接的温室气体,它们的排放对全球空气质量及对流层化学有着重要的影响。烷烃氧化微生物能够有效地通过好氧和厌氧过程降解SCGAs,是其重要的碳汇。环境宏基因组学和微生物富集技术帮助我们更好地理解了这些烷烃氧化微生物的多样性、生理特征和代谢机制。本文综述了近年来在好氧和厌氧烷烃氧化微生物研究中的新发现,强调了其对气候的影响,并讨论了如何通过对这些微生物的认识发展环境生物修复和资源化技术。

引言

天然气主要由甲烷组成,但还包含乙烷、丙烷、正丁烷和异丁烷等短链烷烃 (占比可达20%)。这些气体通过自然和人为活动排放到大气中,全球每年排放量约为乙烷、丙烷和丁烷各10吨,异丁烷约4.2吨。SCGAs通过与大气中羟基自由基的反应间接影响温室效应,其全球变暖潜力比二氧化碳高7-10倍。SCGAs的浓度受其源与汇的平衡控制,而微生物氧化作用是重要的汇之一。通过好氧和厌氧微生物的氧化作用,大部分SCGAs被转化并限制其进入大气。随着天然气开发和气候变化的加剧,深入了解SCGAs氧化微生物对于评估其源汇平衡及开发新技术应用具有重要意义。这些技术可用于污染控制、生成高价值产品如单细胞蛋白和液体化学品,为环境和能源问题提供新的解决方案。

图文导读

短链气态烷烃的源与汇

SCGAs主要通过复杂有机物的热催化降解生成,通常在深海沉积盆地和高压气藏中形成,并通过地壳裂缝和断层线迁移,最终进入生物圈。此外,SCGAs还可以通过简单挥发性脂肪酸的还原转化形成。人为活动如生物质燃烧、化石燃料燃烧、天然气加工和石油炼制等也会持续释放SCGAs。随着全球天然气生产的增加,油气开采可能成为SCGAs排放的主要来源。除了非生物源,SCGAs还可以通过微生物过程产生。微生物乙烷生成最早在1981年被报道,随后研究发现,乙烯、乙醇、乙基化硫化物和乙胺等底物也可以通过微生物转化生成乙烷。

SCGAs的主要汇为非生物过程,通过与羟基和氯自由基反应在大气中分解。然而,最近的研究表明,SCGAs在进入大气前可能会被微生物消耗,表明微生物氧化过程可能是控制SCGAs排放的重要汇。尽管微生物氧化过程在自然环境中的研究困难,但碳同位素分析提供了证据,表明这种过程在气藏和海洋沉积物中普遍发生。

图1. 短链气态烷烃的源与汇

好氧短链气态烷烃氧化微生物及代谢通路

Actinobacteria门的革兰氏阳性菌“CMNR组” (Corynebacterium, Mycobacterium, Nocardia, Rhodococcus) 包含了大多数的好氧SCGAs氧化菌群。其他革兰氏阳性细菌(如Arthrobacter)和少数革兰氏阴性细菌(如Acinetobacter, Burkholderia, Pseudomonas)也已被证明能够在好氧条件下利用短链气体烷烃。同时,一些好氧甲烷氧化菌也被报道具有兼性代谢SCGAs的多样性。

类似于好氧甲烷氧化,好氧SCGAs氧化首先通过烷烃单加氧酶催化C-H键的裂解并引入分子氧来激活烷烃。例如,乙烷通过单加氧酶被氧化为乙醇,再通过醇脱氢酶和醛脱氢酶转化为乙醛和乙酸。丙烷氧化则可在末端和亚末端碳原子处发生,导致不同的氧化产物。除了使用氧气作为电子受体外,好氧SCGAs氧化微生物在氧气限制条件下也可能利用硝酸盐等替代电子受体,这为SCGAs降解微生物提供了在不同氧梯度下存活的代谢灵活性。

图2. 甲烷及短链气态烷烃的好氧和厌氧代谢途径

图3. 甲烷及短链气态烷烃单加氧酶系统发育树

厌氧短链气态烷烃氧化微生物及代谢通路

厌氧短链气态烷烃氧化微生物可被分为细菌与古菌

细菌:目前已知的大多数厌氧SCGAs降解细菌属于广泛分布的海洋硫酸盐还原菌(SRB)群体,这些细菌隶属于Deltaproteobacteria中的Desulfosarcina/Desulfococcus (DSS)簇。此外,Bacillota门的细菌也被发现能进行厌氧SCGAs降解,例如,课题组首次富集的“Candidatus Alkanivorans nitratireducens”是目前已知唯一能使用硝酸盐驱动的厌氧乙烷、丙烷和丁烷氧化菌。这表明,厌氧SCGAs降解菌可能具备比预期更广泛的代谢潜力。细菌主要通过C-H键的裂解激活其底物,并将生成的烷基自由基加到富马酸上,生成烷基琥珀酸,第一步由关键基因烷基琥珀酸合成酶 (ASS) 调控。

古菌:最近研究表明,某些古菌与硫酸盐还原菌共生,能够利用类似厌氧甲烷氧化的代谢机制进行硫酸盐介导的厌氧SCGAs氧化。比如,‘Ca. Syntrophoarchaeum’能通过类似甲基辅酶M还原酶 (MCR) 的烷基辅酶M还原酶 (ACR),将丁烷氧化为其代谢产物。其他古菌,如‘Ca. Argoarchaeum’和‘Ca. Ethanoperedens’,也在与SRB的共生关系中,通过乙基辅酶M还原酶 (ECR) 氧化乙烷。

此外,厌氧SCGAs氧化古菌多样性可能远超预期。除了已知的微生物类群外,目前,所有已确认的厌氧SCGAs氧化古菌均属于Halobacteriota门中的Methanomicrobia纲。然而, Halobacteriota的其他类群,如Archaeoglobi、Hadesarchaea和Methanoliparia,所含的酶与典型的MCR不同,但在系统发育上与厌氧SCGAs氧化菌的ACR相关。这表明,这些古菌可能具备氧化SCGAs的能力。此外,厌氧SCGAs降解可能不仅限于Halobacteriota门。属于其他古菌门如Bathyarchaeota(TACK超门)、Heimdallarchaeota(Asgard超门)和Helarchaeota(Asgard超门)的基因组也存在ACR而被预测为潜在的SCGAs降解菌。古菌SCGAs降解菌都是通过形成烷基辅酶M衍生物来激活烷烃的,关键酶为ACR。

图4. 厌氧短链气态烷烃氧化细菌和古菌的系统发育树及代谢能力/潜能

展望

微生物SCGA氧化不仅能减少SCGA排放,还为污染物生物修复和增值产品生成提供了可能。SCGA可作为电子供体用于地下水污染物的去除,与传统的有机电子供体技术相比,具有更低的成本和更少的二次污染。此外,SCGA还可转化为单细胞蛋白、生物塑料等增值产品,提供了环保和经济的解决方案。

目前难以确定微生物SCGA消耗能在多大程度上缓解全球SCGA排放,因为缺乏对SCGA热点地区原位微生物SCGA氧化活动的研究。此外,缺乏定量数据来明确描述好氧和厌氧氧化SCGA对全球SCGA循环的贡献,阻碍了其对全球碳预算和气候影响的准确评估。未来的研究应集中在原位SCGA氧化活动的调查、氧化速率的量化以及不同微生物群体在SCGA循环中的角色。通过多组学技术和实验室富集培养的结合,揭示更多厌氧SCGA氧化微生物的多样性和代谢潜力,为气候变化应对和环境修复提供新的生物技术。

图5. 微生物短链气态烷烃氧化对缓解其对气候负面影响的意义

近年来课题组在该领域发表的研究文章

[1] Wu, M., Li, J., Leu, A.O., Erler, D.V., Stark, T., Tyson, G.W., Yuan, Z., McIlroy, S.J. and Guo, J. 2022. Anaerobic oxidation of propane coupled to nitrate reduction by a lineage within the class Symbiobacteriia. Nat Commun 13(1), 6115. https://doi.org/10.1038/s41467-022-33872-y

-亮点:首次富集出 ‘Candidatus Alkanivorans nitratireducens’,并揭示了硝酸盐作为电子受体在厌氧环境中参与短链气体烷烃氧化的新机制。

[2] Wu, M., Li, J., Lai, C.Y., Leu, A.O., Sun, S., Gu, R., Erler, D.V., Liu, L., Li, L., Tyson, G.W., Yuan, Z., McIlroy, S.J. and Guo, J. 2024. Nitrate-driven anaerobic oxidation of ethane and butane by bacteria. The ISME Journal 18(1). https://doi.org/10.1093/ismejo/wrad011

-亮点:‘Candidatus Alkanivorans nitratireducens’具有代谢多功能性,能够在厌氧条件下降解乙烷和丁烷,并首次证明了富马酸加成途径用于厌氧乙烷氧化。

[3] Wu, M., Liu, X., Engelberts, J.P., Tyson, G.W., McIlroy, S.J. and Guo, J. 2024. Anaerobic oxidation of ammonium and short-chain gaseous alkanes coupled to nitrate reduction by a bacterial consortium. The ISME Journal 18(1), wrae063. https://doi.org/10.1093/ismejo/wrae063

-亮点: ‘Candidatus Alkanivorans nitratireducens’可切换到异化硝酸盐还原为氨氮的途径 (DNRA) 来缓解亚硝酸盐积累引起的氧化应激。通过与厌氧氨氧化作用进行耦合,成功地抑制了亚硝酸的积累与 DNRA, 极大加速了硝酸盐还原和丙烷丁烷的氧化速率。

[4] Liu, X., Wu, M. and Guo, J. 2024. Coupling Nitrate-Dependent Anaerobic Ethane Degradation with Anaerobic Ammonium Oxidation. Environ Sci Technol 58(26), 11525-11533. https://doi.org/10.1021/acs.est.4c00488

-亮点:通过耦合乙烷氧化驱动的硝酸盐还原与厌氧氨氧化,防止了亚硝酸盐积累,且通过控制乙烷浓度同时解决了高浓度乙烷对厌氧氨氧化菌活性的抑制。

[5] Liu, X., Yuan, Z., Wu, M. and Guo, J. 2025. Sulfate-reducing capability of nitrate-dependent anaerobic gaseous alkanes degrader. Water Res, 123507. https://doi.org/10.1016/j.watres.2025.123507

-亮点:‘ Ca. A. nitratireducens’ 可以利用硫酸盐,表现出代谢灵活性。

作者简介

伍孟雄 (第一作者)

第一作者:伍孟雄,2021年博士毕业于澳大利亚昆士兰大学水与环境生物技术中心(ACWEB),2021-2024年在该中心从事博士后研究,2025年加入南京大学环境学院任副教授,入选国家级青年人才计划。主要研究方向包括微生物介导的元素生物地球化学循环,甲烷及短链烷烃的微生物氧化过程及新型污水低碳处理技术与工艺等。作为骨干成员参与了澳大利亚ARC Laureate, Linkage和Discovery系列的多项项目。以第一/通讯作者在Nature Microbiology, Nature Communications, The ISME journal, Water Research, ES&T等高水平期刊发表学术论文16篇,入选ISME国际期刊的早期职业审稿人计划。

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刘夏薇 (共同第一作者)

共同第一作者:刘夏薇,澳大利亚昆士兰大学水与环境生物技术中心(ACWEB)博士生。研究方向为短链烷烃的微生物氧化。在Nature Microbiology, The ISME journal, Environmental Science & Technology, Water Research等期刊发表学术论文7篇。

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来源:微生物组

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