摘要：传统上，微生物呼吸被认为是土壤干湿（D/RW）循环期间短期脉冲式CO2排放的主要驱动因素。然而，在D/RW后，受干旱程度影响较为严重的土壤中观察到CO2脉冲迅速出现，而微生物活性恢复则存在滞后期，这引发了人们对非生物碳矿化普遍性的质疑，特别是在长期干旱条件下的
文章信息
第一作者：刘富豪
通讯作者：贾汉忠 教授，祝可成 副教授
通讯单位：西北农林科技大学资源环境学院
亮点
• 发现了与水稻土相比，沙土中的土壤有机碳对非生物矿化更为敏感，在沙土复湿短时间中，非生物矿化产生的CO2排放量占总排放量的95.5%。
• 揭示了土壤复湿过程中产生的活性氧（ROS）以及铁、锰矿物参与的氧化还原反应主导CO2在短期内的非生物生成。
• 阐明了非生物过程更易去除氢碳比（H/C）较低且不饱和度较高的溶解性有机物质（DOM）分子化合物。
研究进展
传统上，微生物呼吸被认为是土壤干湿（D/RW）循环期间短期脉冲式CO2排放的主要驱动因素。然而，在D/RW后，受干旱程度影响较为严重的土壤中观察到CO2脉冲迅速出现，而微生物活性恢复则存在滞后期，这引发了人们对非生物碳矿化普遍性的质疑，特别是在长期干旱条件下的沙质土壤中。通过土壤培养实验，包括微生物生长监测和灭菌处理实验，本研究确定了非生物过程在D/RW期间土壤有机碳（SOC）矿化中的关键作用。在沙质土壤中，复湿三小时内，非生物过程产生的CO2排放量占总排放量的95.5%，而在水稻土中这一比例仅为39.5%。同时，D/RW期间的固-液界面反应介导了铁和锰的氧化还原循环及活性氧（ROS）的产生，该过程直接促进了SOC的矿化。另外，ROS还与酶活性协同参与了SOC的降解。这些非生物过程优先去除了氢碳比（H/C）较低（
本研究首先通过测量3H-胸苷（TdR）掺入分离的细菌DNA的合成速率来评估沙土和水稻土中细菌群落的生长情况（图2）。结果发现在复湿过程中，沙土和水稻土中的细菌呈现出两种不同的生长模式。在水稻土中，土壤复湿（D/RW）后微生物活性立即增长（图2b），反映出一种具有较快恢复力的“类型1”反应，其特征是微生物快速恢复且无延迟期。然而，沙土中的微生物生长呈现出一个延迟阶段，微生物在复湿12小时后才开始恢复活性（图2a）。这种以高敏感性为特征的反应在以往的研究中被称作“类型2”反应。在这种反应类型中，通常认为复湿会导致微生物群落活性恢复出现显著延迟，从而导致活跃微生物生物量大幅减少和微生物高死亡率，进而限制土壤复湿后微生物的恢复速度。
同样地，沙土和水稻土的CO2排放对土壤复湿（D/RW）呈现出不同的响应。在水稻土中，CO2排放速率在复湿后立即达到峰值，随后呈指数下降（图3c）。然而，沙土中的CO2排放速率呈现先上升后下降趋势（图3a）。在复湿的前三个小时，沙土中微生物活性处于恢复阶段，活性水平较低。值得注意的是，在此期间土壤的碳排放出现了明显的脉冲现象。微生物恢复与CO2排放之间的不同步性表明，直接的生物碳矿化过程无法完全解释复湿后CO2的来源。相反，CO2排放可能还受其他过程驱动。灭菌实验表明，复湿三小时内，沙土中非生物CO2释放量占总碳排放量的95.5%，而在相同条件下，水稻土中非生物碳释放量仅占39.5%。这些结果强调了非生物碳矿化在沙土复湿后短期CO2排放中的主导作用。
图3 沙土（a、b）和水稻土（c、d）复湿48小时过程中CO2的排放情况
同时，与干燥土壤相比，土壤复湿过程促进了ROS“热时刻”的产生，三类ROS（O2•−，H2O2，•OH）在复湿过程中均呈现出先上升后下降的趋势（图4）。最近的界面化学的进展表明，当水分子与固体表面的原子或分子碰撞时，电子云的重叠会导致水-固体界面的电子转移，这有利于ROS的形成，另外，复湿过程中有机质中存在的还原性成分（如对苯二酚）也可以通过过渡金属的催化作用促进ROS的形成。复湿过程同样介导了土壤活性矿物（Fe、Mn）的晶态和价态的变化，证明矿物在土壤复湿过程中发生了氧化还原反应。
为进一步探究ROS和矿物主导的非生物过程对DOM转化及CO2排放的影响。对DOM的物理化学性质进行了测试。在沙土中，复湿3小时内DOC浓度下降了13.43%（图5a），而在灭菌沙质土壤中下降了12.20%，这凸显了非生物因素在DOC转化中的关键作用。相比之下，原始水稻土在复湿3小时后DOC含量下降了43.74%，在相同复湿条件下，灭菌水稻土中仅去除了7.23%的DOC，这进一步说明了生物过程在水稻土碳转化中的主导作用。另外，采用傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR-MS）进一步分析了沙土和水稻土在复湿前后DOM分子组成的变化（图5d）以及保留和去除的DOM的分子属性。
研究表明，复湿过程中非生物介导的CO2排放一方面源于Fe和Mn的氧化还原反应驱动的矿物结合态有机碳（MAOC）矿化，当水分渗入土壤时，会形成一个水分饱和的环境，从而降低氧气的扩散。在这种环境中，土壤SOC的还原组分（如富里酸）可以作为电子供体或电子穿梭体，在无需微生物介导的情况下促进Fe(III)或是Mn(III, IV)的还原，该过程同时耦合CO2的非生物产生（图6）。另一方面，复湿过程中产生的ROS（尤其是•OH）可直接促进SOC的矿化，同时，ROS还可通过与复湿过程中酶活性通过协同作用促进CO2的产生。FT-ICR-MS分析表明，与原生土壤相比，非生物过程去除的沙土中的DOM分子具有较低的H/C（1.33/1.11）、较高的O/C（0.30/0.35）和较高的双键当量（DBE）值（2.88/4.67）。这些DOM分子通常饱和度较低且有未成对电子对，更有可能与矿物发生化学反应以产生CO2。另外，与原始沙土复湿后去除的DOM成分（1.33/2.88）相比，外源•OH引入去除了H/C更低、DBE更高的分子（1.24/3.54）。这些化合物通常具有较高的不饱和度和电子密度，因此更容易受到亲电试剂（即•OH）的攻击。
图6 沙土复湿过程中氧化还原事件的概念图
综上所述，沙质土壤在全球分布广泛，其覆盖面积占地球表面积的20%以上。尽管这类土壤的有机碳储存能力相对有限，但外部环境破坏其有机碳平衡所导致的CO2排放，对全球陆地碳循环具有重要影响。本研究为理解碳循环过程提供了一个全新视角：首次揭示了沙土复湿过程中，由非生物过程主导的土壤有机碳矿化对短期碳排放的重要贡献。这是一种普遍存在但尚未得到充分重视的自然现象。该现象的揭示不仅深化了我们对土壤活性组分环境效应的理解，也显著拓宽了关于碳循环动态的认识。
作者介绍
贾汉忠，二级教授、博士生导师，西北农林科技大学资源环境学院党委副书记、院长，入选国家级领军人才，中国青年科技奖获得者，国家重点研发计划项目负责人。陕西省特支计划-科技创新领军人才、陕西省杰出青年科学基金、陕西省高层次人才引进计划等。获中国环境科学学会青年科学家奖（金奖）、中国农学会青年科技奖、中国土壤学会优秀青年学者奖，兼任中国土壤学会理事、Environmental Chemistry Letter等4个国际期刊副主编或编委。以第一/通讯作者在Global Change Biology、Environmental Science & Technology、Communications Earth & Environment、Soil Biology & Biochemistry等国内外期刊发表SCI索引论文近130篇，论文被引8000余次，高被引论文15篇，H-因子>50。近年来主持国家重点研发计划项目和课题各1项、国家自然科学基金5项，省部级基金20余项，获得中华环保联合会科技进步二等奖、陕西省自然科学二等奖、中国土壤学会科学技术奖二等奖、陕西高校科学技术研究优秀成果奖一等奖等学术成果。长期从事水土中微塑料等新污染物的环境行为与去除技术、土壤自由基的环境化学过程、土壤外源碳（生物炭、生物质）生物地球化学过程与效应、退化/污染土壤改良修复技术与应用等研究。
通讯邮箱：jiahz@nwafu.edu.cn
祝可成，博士，西北农林科技大学资源环境学院副教授，入选西北农林科技大学“高层次人才发展支持计划”和陕西省秦岭生态环保“青年学者”。目前已累计发表论文50余篇，其中以第一/通讯作者在Environmental Science & Technology、Communications Earth & Environment、Water Research等国内外期刊发表SCI索引论文20余篇（中科院1区论文16篇），主编规划教材1部，参编教材和专著4部。获得陕西省优秀博士学位论文、陕西省自然科学优秀学术论文奖三等奖（排名1）、陕西省自然科学二等奖（排名3）、中国土壤学会科学技术奖二等奖（排名2）等荣誉与奖励。主要从事微塑料环境行为与效应、土壤碳氮循环和水土中典型污染物的环境行为与去除技术等研究工作，特别在环境自由基的形成过程、环境行为方面开展了深入系统的工作。
通讯邮箱：zhukc@nwafu.edu.cn
来源：新浪财经