摘要：如何同质外延生长出具有原子级平整的氧化镓(Ga2O3）单晶薄膜，是制备高性能Ga2O3基功率电子器件或紫外光电器件的基础。由于通用衬底存在非理想整数指数表面，二维“台阶流”生长被广泛认为是实现上述高质量单晶薄膜的理想方法，并适用于大功率电子器件的制造。然而，受
如何同质外延生长出具有原子级平整的氧化镓(Ga2O3）单晶薄膜，是制备高性能Ga2O3基功率电子器件或紫外光电器件的基础。由于通用衬底存在非理想整数指数表面，二维“台阶流”生长被广泛认为是实现上述高质量单晶薄膜的理想方法，并适用于大功率电子器件的制造。然而，受到可靠外延设备匮乏、适宜外延理论缺乏，以及外延工艺窗口狭窄等多重因素的制约，二维“台阶流”生长仍面临很大挑战。
《人工晶体学报》2025年54卷第2期“氧化镓晶体与器件”专题（上辑）发表了来自福州大学的研究论文《氧化镓同质外延及二维“台阶流”生长研究》（第一作者：李悌涛；通信作者：李悌涛、张海忠）。作者基于外延热力学和动力学理论，提出了一种协同考虑外延热力学条件与生长动力学因素的策略。通过综合调控温度、压力、Ⅵ/Ⅲ比等关键热力学参数，能够精确控制动力学过程中沉积原子在平台上的横向热扩散率，使其充分大于外延膜的纵向沉积速率，从而实现热-动力学的微妙平衡，最终实现理想的二维“台阶流”生长。本研究所制备的具有优异晶体质量与电学特性的(100)面同质外延单晶薄膜，在制造高性能Ga2O3功率电子器件具有重要的应用潜力。
论文题录●●
李悌涛, 卢耀平, 陈端阳, 齐红基, 张海忠. 氧化镓同质外延及二维“台阶流”生长研究[J]. 人工晶体学报, 2025, 54(2): 219-226.
LI Titao, LU Yaoping, CHEN Duanyang, QI Hongji, ZHANG Haizhong. Research on GalliumOxide Homoepitaxy and Two-Dimensional Step-Flow Growth[J]. Journal of Synthetic Crystals, 2025, 54(2): 219-226.
//文章导读
本研究采用一台定制的3片×2英寸MOVPE设备，加热系统采用电阻丝加热，匀气模式是垂直耦合间隔喷淋式，以形成均匀性的温场、流场。MOVPE系统配置了一套用于在线监测沉积在c面蓝宝石（Al2O3）衬底上的Ga2O3薄膜反射率的激光反射探头，从而实时观察外延薄膜的生长速度和表面粗糙度。以三甲基镓（TMGa）和氧气（O2）作为反应物，高纯氩（Ar）作为载气。
基于β-Ga2O3(100)面单晶衬底进行同质外延的MOVPE生长速率为1.0 μm/h，生长时间为1 h。图1(a)、(b)分别展示了Sn掺和Fe掺β-Ga2O3同质外延片的照片（尺寸均为10 mm×10.5 mm×0.5 mm，其中，Fe-Ga2O3衬底上的同质外延片表面蒸镀了用于霍尔测试的金属电极），均显示出光滑且明亮的表面形貌，与未生长前的衬底表面无显著差异。这一宏观特征表明，在外延过程中体现典型预反应情况的粉末颗粒被控制很好。
图1基于β-Ga2O3(100)面单晶衬底制备的厚度为1 μm的同质外延片
图2(a)为同质外延膜的XRD 2θ扫描图。从图中可以看出，同质外延层的衍射峰仅出现在(400)、(600)和(800)三个面（均属于β-Ga2O3的[100]晶面族），且未出现其他额外衍射峰，表明所生长的外延膜为纯相且具有单一结晶取向的β-Ga2O3。为了更全面地分析外延层的晶体质量，进行了生长前、后衬底和外延层的双晶摇摆曲线ω扫描测试，结果如图2(b)所示。对比衬底和外延层在(400)面上的摇摆曲线半峰全宽（FWHM），分别为104.4″和79.2″，表明同质外延层的晶体质量优于单晶衬底。这进一步表明，在外延生长初期，衬底的缺陷未显著扩展至外延层，且外延过程未引入过多额外的晶体缺陷，从而有效改善了外延层的晶体质量。
图2基于Sn-掺β-Ga2O3 (100)单晶衬底制备的同质外延层的XRD测试结果。(a)XRD 2θ扫描图；(b)(400)面衍射峰的归一化ω扫描图
在β-Ga2O3的外延生长过程中，异质外延层的生长曲线在一定程度上能够反映同质外延层的生长行为。图3展示了优化后外延工艺对应的反射率曲线。在整个外延生长过程中，反射率曲线的振幅保持相对稳定，表明外延层的粗糙度未发生显著变化，进而可以推测外延层的晶体质量未出现明显下降。
图3异质外延过程中的反射率在线监测曲线
决定二维生长模式类型的关键参数与生长因子K（K=D/F）密切相关，其中D为表面沉积原子的热扩散系数，与生长温度直接相关；F为外延层的沉积速率。K因子越小，越容易进入层-层生长模式，且薄膜表面粗糙度较高；而在残余应力较大的情况下，K因子过大会导致台阶聚并生长模式的形成。图4展示了基于上述理论调控Ga2O3二维“台阶流”生长的研究初期所遇到的一些典型失败案例，通过AFM照片和RMS值表征外延层的表面平整度，具体说明了不同生长条件下薄膜形貌的变化。图示各种生长模式均导致Ga2O3外延层表面起伏增大，粗糙度显著提高，这些均不利于Ga2O3高耐压功率器件对平整表面的苛刻需求。为实现理想的二维“台阶流”生长，需要协同优化热力学条件，包括温度、压力、Ⅵ/Ⅲ比，以及沉积速率等动力学参数，以确保沉积原子的横向热扩散速率显著高于纵向沉积速率，从而实现外延过程的热、动力学平衡。
图4同质外延中几种典型生长模式的AFM照片，扫描范围均为5 μm×5 μm。(a)三维岛状生长；(b)台阶聚并生长；(c)三维岛状生长；(d)二维岛状生长
通过分析并总结上述外延生长过程中遇到的失败经验，本研究对影响外延生长的关键参数进行了系统优化，从而成功制备了以二维“台阶流”模式生长的高质量同质外延膜，结果如图5所示。图5(a)展示了同质外延样品表面一个5 μm×5 μm区域的AFM照片，外延层表面呈现高度有序的台阶流形貌，且RMS值为0.471 nm。图5(b)为同一外延层的另一个1 μm×1 μm区域的AFM照片，显示了更精细的表面结构，其RMS值仅为0.166 nm，外延层表面呈现更为规则的台阶形貌。外延层更小区域的扫描结果如图5(c)所示，从图5(c)插图的剖面线可以看出，外延层上台阶的高度约为6 Å，接近β-Ga2O3a轴晶格常数的1/2，表明外延层具有原子级的平整度。
图5具有台阶流形貌的高质量Ga2O3外延层的AFM照片。(a)范围5 μm×5 μm，RMS=0. 471 nm；(b)范围1 μm×1 μm，RMS=0. 166 nm；(c)范围500 nm×500 nm，RMS=0.110 nm
结论
综上所述，由于MOCVD外延过程中的变量众多且体系复杂，现有的Ga2O3外延研究仍较为零散，尚未形成系统化的框架。本文首次尝试将Ga2O3外延生长的复杂性归纳为热力学条件（温度、压力、Ⅵ/Ⅲ比）与核心动力学调参（扩散速率、沉积速率）之间的关联问题。针对这一问题，本团队创新性地提出通过精确调控温度、压力及Ⅵ/Ⅲ比等关键热力学条件，可以实现核心动力学参数中的横向热扩散率充分大于纵向沉积速率，从而实现高生长速率的理想二维“台阶流”生长模式。此外，本文结合具体案例分析了热力学或动力学参数调控不当而导致外延生长偏离理想模式的情形，并深入探讨了各种非理想生长模式的可能成因。基于此，成功制备了具有典型台阶流表面形貌且粗糙度仅为0.166 nm的器件级高质量β-Ga2O3单晶薄膜。XRD结果表明，薄膜的晶体质量优于同质衬底。霍尔效应测量显示，薄膜具有92.1 cm2/(V·s)的高迁移率和2.65×1016 cm-3的低背景载流子浓度。这表明薄膜具有优异的电学性能，预计可应用于垂直型高耐压功率器件。后续工作将进一步优化外延工艺，以降低背景载流子浓度并提升迁移率等关键电学性能。
通信作者●●
李悌涛，福州大学副教授、硕士生导师。中山大学凝聚态物理专业博士，从事宽禁带半导体外延材料生长及其在深紫外探测和功率电子器件中的应用研究，致力于“载流子自由调控”核心科学问题。主持国家及省部级科研项目4项，在IEEE Electron Device Lett、Appl Phys Lett等期刊发表20余篇学术论文。指导荣获2024中国国际大学生创新大赛金奖，并接受央视专访。
张海忠，福州大学教授、博士生导师。新加坡南洋理工大学微电子专业博士，福州大学物理与信息工程学院院长助理、“闽江学者奖励计划”特聘教授、博导。国家级高层次青年人才计划入选者，福建省“百人计划”入选者，2023年海外高层次留学人才回国资助项目获得者。主要从事第四代氧化镓化合物半导体材料及其在高压功率芯片和紫外光电探测芯片领域的应用研究。
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