摘要：密度泛函理论（DFT）等从头算方法对于基础原子级研究非常有用，并广泛应用于许多科学领域，包括发现电化学反应副产物。然而，发现罕见的电化学反应副产物可能需要许多DFT步骤，这限制了DFT的可扩展性。

密度泛函理论（DFT）等从头算方法对于基础原子级研究非常有用，并广泛应用于许多科学领域，包括发现电化学反应副产物。然而，发现罕见的电化学反应副产物可能需要许多DFT步骤，这限制了DFT的可扩展性。

2024年11月22日，温州大学Jonathan P. Mailoa、腾讯量子实验室张胜誉博士在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《3T-VASP: fast ab-initio electrochemical reactor via multi-scale gradient energy minimization》的研究论文，Jonathan P. Mailoa为论文第一作者，Jonathan P. Mailoa、张胜誉博士为论文共同通讯作者。

张胜誉，腾讯量子实验室创建者和负责人，原香港中文大学终身教授。复旦数学系本科，清华计算机系硕士（师从应明生教授），普林斯顿大学计算机系博士（师从姚期智教授），加州理工学院博士后（师从John Preskill及Leonard Schulman教授）。2008年加入香港中文大学，现任职于腾讯量子实验室。

张胜誉博士的研究领域为量子信息处理，理论计算机科学，人工智能基础及在物理、化学、生物医药等方面的应用。2018年加入腾讯后致力于推动公司在量子算法及量子系统基础理论的研究，相关软件和系统的研发，以及在信息处理、制药、材料等行业应用的探索。他在量子算法与复杂性，理论计算机科学，人工智能基础及在自然科学中的应用等方面的顶级会议和期刊上发表百余篇文章。

在这项工作中，作者证明，如果以多尺度方式完成，例如通过先前报道的分层张量变换（3T）方法，则可以仅使用少量从头算能量最小化步骤，就可以在计算机中生成许多基本电化学反应副产物。

作者首先通过一个简单例子来演示该算法，即将复杂的软盘有机分子钝化剂结合到钙钛矿太阳能电池表面缺陷位点。

然后，作者通过在锂离子电池电解液中生成数百种电化学反应副产物（其中许多在之前的实验研究中得到验证）来演示更复杂的示例，大多数轨迹在50-100个DFT步骤内完成，而不是从头算的分子动力学轨迹通常使用的10,000多个步骤。

这种方法不需要机器学习训练数据生成，并且可以直接应用于任何新化学物质，这使其适合在不需要温度依赖性时进行从头计算基本化学反应副产物研究。

图1：多尺度分层张量变换（3T）弛豫过程及其应用

图2：3T弛豫在FAPbI3表面空位缺陷位点上的软盘有机负离子

图3：使用3T能量弛豫快速进行锂离子电池电解液还原反应

图4：使用3T能量弛豫快速进行锂离子电池电解液氧化反应

图5：微群和宏群结构的分层分割示意图

综上，这篇论文介绍了一种名为3T-VASP的新型多尺度梯度能量最小化方法，用于快速从头算电化学反应副产物的生成。研究团队通过这种方法在少量从头算能量最小化步骤内成功模拟了复杂的电化学反应过程，显著提高了计算效率，并在锂离子电池电解液中验证了数百种实验已知的电化学副产物。

该研究提出了一种无需机器学习训练数据的从头算方法，能够直接应用于新化学物质，对于探索低温依赖性的基本电化学反应副产物具有重要意义。这一方法的应用前景广阔，尤其是在电池SEI层形成、催化剂表面反应以及半导体器件表面涂层沉积与降解等复杂系统化学反应的研究中，有望提高计算效率并加速新材料的发现和开发。

Mailoa, J.P., Li, X. & Zhang, S. 3T-VASP: fast ab-initio electrochemical reactor via multi-scale gradient energy minimization.Nat Commun 15, 10140 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54453-1

来源：华算科技