硫和氧掺杂多孔碳材料，用于钠离子混合电容器

摘要：钠离子混合电容器（SIHC）具有高能量密度、出色的功率密度和丰富的钠资源，因此在储能应用方面具有巨大潜力。然而，碳基阴极的比容量大大低于电池型阳极，从而造成容量失衡，限制了钠离子混合电容器的整体能量密度。因此，开发高性能碳阴极对提高其储能能力至关重要。本文，中

1成果简介

钠离子混合电容器（SIHC）具有高能量密度、出色的功率密度和丰富的钠资源，因此在储能应用方面具有巨大潜力。然而，碳基阴极的比容量大大低于电池型阳极，从而造成容量失衡，限制了钠离子混合电容器的整体能量密度。因此，开发高性能碳阴极对提高其储能能力至关重要。本文，中国海洋大学王焕磊教授在《Carbon》期刊发表名为“Sulfur Modulated Oxygen-Rich Porous Carbon Exhibiting High-Capacity as Cathode for Sodium Ion Hybrid Capacitors”的论文，研究报告了硫和氧掺杂多孔碳（SOPC）的成功合成。这种材料具有相互连接的蜂窝状孔隙结构，比表面积高达 1219 m2 g-1。其分层孔隙结构大大改善了离子传输，加速了吸附/解吸过程。此外，SOPC 还含有6.96%的硫和9.84%的氧。硫的引入增强了富氧多孔碳的赝电容行为，使其在0.05Ag-1 和 10Ag-1 时分别达到 135.2mAh g-1和63.8 mAh g-1 的高比容量。因此，基于 SOPC 的SIHC能量密度高达 105.6Wh kg-1，在 10Ag-1 条件下循环 4000 次后，容量保持率高达 83.5%。这些结果凸显了硫改性富氧多孔碳材料在高性能储能应用方面的巨大潜力。

2图文导读

图1、(a) Schematic illustration of synthesis process for SOPC-x. (b, c) SEM image of SOPC-20. (d) TEM images of SOPC-20. (e) High-resolution TEM image of SOPC-20. (f) Corrsponding elemental mapping results of SOPC-20.

图2. Physicochemical characterization: (a) XRD patterns. (b) Raman spectra. High-resolution (c) S 2p and (d) O 1s spectra of SOPC-20. (e) N2 adsorption-desorption isotherms, (f) and associated density functional theory pore size distributions.

图3. Electrochemical performance of OPC/SOPC-x cathodes in half-cells: (a) CV curves at scan rate of 10 mV s-1. (b) Charge-discharge curves at 0.05 A g-1. (c) Rate performance. (d) Comparing specific capacity of NOPC-3 electrode with other carbon cathodes in half cells of LIBs, potassium-ion batteries (PIBs) and sodium-ion batteries (SIBs). (e) Nyquist plots. (f) Cycling stability at 1Ag-1. (g) Schematic illustration of the merits of SOPC-20 material.

图4. Electrochemical charge storage mechanism study with ex-situ XPS analysis: (a) selected voltage points during charging/discharging processes at 0.05 A g-1 (I–IV). High-resolution (b) C 1s, (c) O 1s and (d) S 2p XPS spectra. (e) Schematic illustration of charge storage mechanism for SOPC-20 cathode.

图5、Electrochemical performance of the graphite//SOPC-20 SIHCs: (a) Schematic illustration of SIHC based on graphite anode and SOPC-20 cathode. (b) GCD profiles. (c) CV curves. (d) Ragone plots. (e) Cycling stability at 1 A g−1.

3小结

总之，我们通过盐催碳化和 KOH 活化，成功合成了硫氧双掺杂多孔碳，且硫含量可调。硫掺杂引入了更高的缺陷密度并扩大了碳层间距，从而显著提高了比容量和钠存储动力学。在充电和放电过程中，能量通过 C=O 键的产生和断裂以及 Na2Sx 的分解和形成进行储存和释放。因此，经过优化的 SOPC-20 电极在电流密度为 0.05Ag-1 时的比容量达到135.2mAh g-1。此外，组装后的 SIHC 在功率密度为714W kg-1 时可提供105.6Wh kg-1 的超高能量密度。此外，该装置还具有出色的循环稳定性，在10Ag-1 条件下循环4000次后，容量保持率仍高达 83.5%。这些结果表明，S、O双掺杂多孔碳材料不仅具有高能量存储能力，还能促进能量的快速释放，因此非常适合需要高功率输出的应用。

文献：