北大本科/斯坦福博士/耶鲁终身教授,新发Nature大子刊!

B站影视 2025-02-24 19:06 1

摘要:酞菁钴(CoPc)催化电化学二氧化碳(CO2)还原成甲醇的法拉第效率(FE)很高,但存在容易失活的问题。四氨基酞菁钴(CoPc-NH2)具有更好的稳定性,但其甲醇法拉第效率低于30%。

酞菁钴(CoPc)催化电化学二氧化碳(CO2)还原成甲醇的法拉第效率(FE)很高,但存在容易失活的问题。四氨基酞菁钴(CoPc-NH2)具有更好的稳定性,但其甲醇法拉第效率低于30%。

2025年2月18日,耶鲁大学王海梁Shize Yang和美国俄亥俄州立大学哥伦布分校L. Robert Baker在国际顶级期刊Nature Nanotechnology发表题为《Molecular-scale CO spillover on a dual-site electrocatalyst enhances methanol production from CO2 reduction》的研究论文,Jing Li(本博毕业于清华大学)、Quansong Zhu为论文共同第一作者,王海梁、Shize Yang、L. Robert Baker为论文共同通讯作者。

王海梁,耶鲁大学终身教授,荣获美国化学学会无机化学青年科学家奖(2012),IUPAC青年化学家奖(2013),美国国家科学基金会早期职业生涯发展奖(2017),“斯隆研究奖”(2019),并自2016年起持续入选Web of Science全球高被引学者。

2007年本科毕业于北京大学,2012年于美国斯坦福大学获得博士学位,师从戴宏杰教授。2012-2014年在加州大学伯克利分校担任博士后研究员,师从Gabor A. Somorjai教授。2014年获聘于耶鲁大学担任助理教授。2023年晋升为终身教授。

王海梁教授的研究方向包括催化、纳米材料、电化学等,从事可用于能量存储和转化的新化学、新材料研究,并在电化学领域开展基础研究。目前已在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Sustainability、Journal of the American Chemical Society等期刊发表论文百余篇。

在本文中,作者通过合理设计双位点串联催化剂来解决其在选择性、反应性和稳定性方面的局限性。研究人员量化了运行中的CoPc-NH2催化剂附近CO(反应的关键中间产物)的局部浓度,结果表明,在多壁碳纳米管上与CoPc-NH2共负载四甲基酞青碱镍(NiPc-OCH3),可以增加CO的产生和局部浓度。

这种双位点串联催化剂的性能比原来的单位点CoPc-NH2/碳纳米管催化剂有了显著提高,甲醇生产的局部电流密度达到150 mA cm-2,法拉第效率(FE)为50%。

动力学分析和原位和频率产生振动光谱学将这一显著的性能改进归因于分子尺度上的CO从NiPc-OCH3位点向甲醇活性CoPc-NH2位点的溢出。

图1:通过提高局部CO浓度来促进甲醇生产

图2:双位点串联催化剂

图3:电催化CO2还原性能

图4:位点间距对CO溢出的影响

图5:原位和频振动光谱探测*CO中间体

综上,作者通过合理设计一种双位点串联催化剂(在多壁碳纳米管上与CoPc-NH2共负载NiPc-OCH3),实现了在电化学CO2RR中高效生产甲醇。NiPc-OCH3位点生成的CO可以通过分子尺度的“溢流”效应传递到CoPc-NH2位点,显著提高甲醇的生成效率。
该研究成功将甲醇的局部电流密度提高到150 mA/cm2,法拉第效率达到50%,并揭示了CO分子在双位点催化剂上的溢流机制。

这一成果不仅为电化学CO2还原提供了高效的催化剂设计思路,还为实现可持续的碳循环和能源转化提供了重要的科学依据。其应用前景广阔,有望在工业上实现大规模CO2转化为高附加值化学品,助力碳中和目标的实现。

Li, J., Zhu, Q., Chang, A. et al. Molecular-scale CO spillover on a dual-site electrocatalyst enhances methanol production from CO2 reduction. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01866-8.

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来源:华算科技

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