摘要：在钴（Co）基催化剂中，电子自旋状态的调节是一种分子激活的有效策略。由于长期秩序的破坏和电子结构的改变，晶体与非晶界面通常表现出独特的催化性能。然而，界面处的分子激活和自旋态的机制仍然难以捉摸。

在钴（Co）基催化剂中，电子自旋状态的调节是一种分子激活的有效策略。由于长期秩序的破坏和电子结构的改变，晶体与非晶界面通常表现出独特的催化性能。然而，界面处的分子激活和自旋态的机制仍然难以捉摸。

2025年1月26日，清华大学彭悦副研究员在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Modulation of Co spin state at Co3O4 crystalline-amorphous interfaces for CO oxidation and N2O decomposition》的研究论文，Yunpeng Long为论文第一作者，彭悦为论文通讯作者。

彭悦，清华大学环境学院副研究员。2009年和2012年硕博毕业于吉林大学，2012-2017年先后在清华大学、美国佐治亚理工学院从事博士后研究，2017年加入清华大学。

彭悦的主要研究领域为1.大气污染控制；2.环保功能材料的密度泛函计算。

在本文中，作者报道了一种基于四氧化三钴（Co3O4）的催化剂，其具有晶体-非晶界面。

系列表征分析证实，四面体Co2+是从块状大尖晶石中选择性蚀刻得到，在表面形成非晶态CoO岛。在配位场中产生的对称性破裂导致了CO3+3 d轨道的重构，从而导致高自旋态的形成。在CO氧化中，该界面充当具有较低能垒的新型活性位点，并由晶格氧激活促进。在N2O分解中，界面通过量子自旋交换相互作用促进解离氧的重新关联。

本工作提供了一种直接调节界面自旋状态的方法，并阐明了它们在分子活化中的作用。

图1：批量结构表征

图2：电子结构表征

图3：Co3O4和Co3O4-AT5的催化性能

图4：密度泛函理论（DFT）计算

综上，作者研究了一种具有晶体-非晶界面的Co3O4尖晶石基催化剂，通过碱液处理和煅烧制备，重点探讨了其在CO氧化和N2O分解反应中的性能及作用机制。

研究发现，晶体-非晶界面的形成导致Co3+的3 d轨道重构，诱导高自旋态的产生，从而降低了CO氧化的能垒，并通过量子自旋交换相互作用促进了N2O分解中解离氧的重新结合。结果表明，经过处理的催化剂在CO氧化和N2O分解反应中展现出显著提升的活性和稳定性。

该研究不仅提供了一种简单有效的调节界面自旋态的方法，还阐明了晶体-非晶界面在分子激活中的关键作用，为设计新型高效催化剂提供了理论依据和实验指导。

这种催化剂在处理含氧分子的催化反应中表现出色，如CO氧化和N2O分解，对于减少温室气体排放、提高能源利用效率具有重要意义，有望在环保和可持续能源领域得到广泛应用。

Long, Y., Zhu, X., Gao, C. et al. Modulation of Co spin state at Co3O4 crystalline-amorphous interfaces for CO oxidation and N2O decomposition. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-56487-5.

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