摘要：研究表明，合理的催化剂改性策略可以用来提高电催化剂的活性和稳定性。虽然这能够在一定程度内减轻催化剂的失活，但失活的基本核心问题仍未得到解决。利用交流电或脉动电压的非恒定能量供应的电解策略被称为不对称脉冲电解。通过设置参数来控制能量供应模式，可以直接影响电化学行

研究表明，合理的催化剂改性策略可以用来提高电催化剂的活性和稳定性。虽然这能够在一定程度内减轻催化剂的失活，但失活的基本核心问题仍未得到解决。利用交流电或脉动电压的非恒定能量供应的电解策略被称为不对称脉冲电解。通过设置参数来控制能量供应模式，可以直接影响电化学行为，从而实现对电解反应的效率和选择性的全面控制。不对称脉冲电解策略具有可调电场和氧化还原功率的优点，可以在氧化/还原循环过程中调整表面状态，并影响某些中间体的覆盖范围。

因此，该脉冲策略可以应用于各种电催化反应，例如水电解、NO3RR，以及对有机化合物的电催化氧化等电解过程。虽然脉冲电解取得了一定的进展，但是提高脉冲电催化性能的可能潜在机制还没有得到充分的探索。

近日，北京化工大学邵明飞和栗振华等报道了一种通用的不对称脉冲电位策略，有效延长了贵金属催化剂在醇氧化反应中的稳定性。

具体而言，研究人员通过在反应过程中周期性地应用还原电位来重新激活失活的贵金属催化剂(如Pd、Au和Pt)，从而促进醇(如丙三醇(GLY)、乙二醇、1,4-丁二醇、赤藓糖醇、山梨糖醇、木糖醇和葡萄糖)的持续电氧化。

以Pd催化的GLY氧化反应为模型，采用不对称脉冲电位(0.8 VRHE为60秒和0 VRHE为5秒)进行电解，能够连续稳定操作约2800小时；而在静电位策略下，Pd在连续反应6小时后几乎完全失活。

一系列系统的表征和理论计算结果表明，H2O/OH−在Pd上氧化产生的亲电性OH*是GLY氧化的主要活性物种。在恒定电位条件下，Pd的失活主要是由于Pd被氧化为PdOx物种，从而导致关键活性物种(亲电性OH*)的减少。不对称脉冲电位策略通过周期性地将PdOx还原为Pd，维持了Pd-OH*的再生，同时促进了Pd-OH*的吸附，从而并确保了醇的稳定电氧化。

此外，将该策略应用到流动池中，甘油酸(GLA)的选择性超过70%，同时流动池中可以产生H2，显示出巨大的应用潜力。总的来说，该项工作所提出的不对称脉冲电位策略不仅提高了贵金属催化剂的运行寿命，同时实现一个集成的电催化系统，用于可持续合成高价值化学品和生产H2。

Promoting alcohols electrooxidation coupled with hydrogen production via asymmetric pulse potential strategy. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202420992

邵明飞，北京化工大学 化学学院 教授、博士生导师，优青。

2018.01至今：北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，教授

2014.07至2018.01：北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，副教授

《中国科学：化学》、《物理化学学报》、《Chinese Chemical Letters》、《Chinese Journal of Catalysis》等杂志青年编委。

主要研究领域：

1.插层化学与能源材料；

2.电（光电）催化制氢及电解水耦合绿色合成；

3.水系电化学及多离子能源存储。

基于能源化学原理与过程耦合强化思想，致力于能源材料设计与合成方法学、新型绿色光电催化化学、结构化电极组装与先进能源器件等研究。提出了多维度多功能能源材料有序组装的新理念，创制了多尺度能源材料定向组装新方法，并围绕绿氢提效降本，在电解水制氢耦合氧化方面取得了系列研究进展。以通讯或第一作者在Angew.、JACS、AM、Chem和Nat. Commun.等发表论文90余篇。论文发表以来被引10000余次，H因子为52。同时，获国家自然科学基金、中石油、中石化等项目资助，相关成果引起学术界和产业界的关注。团队培养的学生多人获研究生国家奖学金、北京市优秀毕业生及北京市优秀博士学位论文等。

栗振华，博士，教授，国家万人计划青年拔尖人才。

2014-2019年 北京化工大学， 理学院， 硕博连读，导师：段雪院士

2017-2017年 南洋理工大学，材料学院，联合培养，导师：张华教授

2010-2014年 北京化工大学，材料学院，本科就读，导师：卫敏教授

2024.01-至今 北京化工大学，化学学院，教授

2019-2023年 北京化工大学，化学学院，副教授

Transactions of Tianjin University期刊青年编委

中国化工学会微化工技术专业委员会副秘书长

主要研究领域或方向

1、电解水制氢耦合有机氧化制备高值化学品

2、开路液流电池充放电耦合有机选择性合成

3、电化学储放氢反应体系构建及催化剂制备

累计发表SCI论文70余篇，被引5000余次，ESI高被引论文9篇，H指数38。其中以第一/共一/通讯作者在Nat. Commun.、JACS、 Angew.和Chem等国内外高水平期刊发表论文40余篇，第一作者发表论文中单篇最高被引用420余次（2024年2月统计数据）。相关工作申请国家发明专利20余项，其中12项已获授权。近5年主持国家/省部级纵向项目5项，横向项目2项。另外，近5年累计为本科生授课776学时，指导本科生获“大创”项目国家级优秀2项，互联网+项目北京市三等奖1项，指导本科生以第一作者发表教改论文1篇。指导/协助指导研究生中荣获北京化工大学校长奖1人次、博士生校长奖学金1人次、研究生国家奖学金3人次。

来源：华算科技