摘要：2025年1月6日魏伟研究员、陈为研究员和宋艳芳副研究员在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fi

可再生能源驱动的电化学二氧化碳（CO2）还原已成为在未来有前景的一项技术。

然而，在安培级电流密度下实现可储存液体燃料的高效生产仍然是大规模CO2电还原中的一个重大障碍。

2025年1月6日魏伟研究员、陈为研究员和宋艳芳副研究员在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities》的研究论文，Yiheng Wei、Xiaotong Wang和Jianing Mao为论文共同第一作者，魏伟研究员、陈为研究员和宋艳芳副研究员为论文共同通讯作者。

作者在此报道了一种新型催化电极，包含排列在三维（3D）镍中空纤维表面的氯掺杂SnO2纳米花。

该电极在将CO2转化为甲酸盐方面表现出卓越的电催化性能，在电流密度为2 A cm-2下实现了99%的卓越甲酸盐选择性和93%的CO2单程转化率。

此外，它还表现出优异的稳定性，在3 A cm-2的电流密度下，520 h内甲酸盐选择性保持在94%以上。

实验结果与理论计算相结合证实，中空纤维渗透效应促进的增强传质，结合保留良好的Sn4+物种和Sn-Cl键，协同提高了CO2转化的活性。

氯掺杂SnO2增强了电子传输和CO2吸附，大大降低了关键中间体OCHO形成的反应能垒，并提高了甲酸盐的产量。

图1：Cl-SnO2@Ni HF的制备和表征

图2：Cl-SnO2@Ni HF和SnO2@Ni HF的物理表征

图3：Cl-SnO2@Ni HF的电化学性能

图4：机理研究

图5：DFT计算结果

综上，作者在Ni中空纤维表面可控地合成了具有3D分层多孔结构的氯掺杂SnO2纳米花。

这种独特的微纳结构作为自支撑气体渗透电极使用时，可以充分暴露活性氯掺杂SnO2位点，增强传质和三相界面反应。

此外，氯掺杂显著降低了关键中间体OCHO形成的能垒，超过了吸附氯和氯掺杂与吸附氯的结合。

实验结果表明，在-2.69 V条件下，获得了3.0 A cm-2的极高电流密度和94±1%的高甲酸盐法拉第效率（FE），并在520 h的电解测试中保持稳定。

同时，在电流密度为2 A cm-2的中性电解液中，CO2单次转化率高达93%，甲酸选择性接近100%，优于目前的报道。

本研究指导了用于气体分子高效电化学反应的复合中空纤维电极的设计和可控合成。

Chlorine-Doped SnO2 Nanoflowers on Nickel Hollow Fiber for Enhanced CO2 Electroreduction at Ampere-level Current Densities. Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202423370.

来源：电影的败家子