摘要：最近报道的原位挤压金属形成嵌套颗粒，显示出解决催化剂稳定性限制的潜力。然而，对于这些部分嵌入的纳米颗粒的嵌套几何形状与其催化性能之间的关系仍然缺乏更深入的理解。
最近报道的原位挤压金属形成嵌套颗粒，显示出解决催化剂稳定性限制的潜力。然而，对于这些部分嵌入的纳米颗粒的嵌套几何形状与其催化性能之间的关系仍然缺乏更深入的理解。
基于此，近日，华东理工大学詹望成和戴升在国际顶级期刊Nature Communications发表了团队的最新研究成果，文章题为“Regulating socketed geometry of nanoparticles on perovskite oxide supports for enhanced stability in oxidation reactions”。于吉行博士、杨新伟博士、贾艳艳副教授和王志强副教授为共同第一作者。
作者介绍
詹望成，华东理工大学教授，博士生导师，国家优秀青年科学基金项目获得者。2002年本科毕业于华东理工大学，于2008年取得华东理工大学博士学位。毕业后即在华东理工大学担任讲师，同年晋升副教授；随后前往美国橡树岭国家实验室作访问学者，回国后在华东理工大学任教至今。
詹望成教授的主要研究方向为：1. 工业源排放的挥发性有机物催化燃烧净化技术；2. 氮氧化物催化还原净化技术；3. 传统卷烟降焦减害和新型烟草制品的研究。
詹望成教授作为负责人先后承担了国家重点研发计划项目子课题、国家863课题、国家自然科学基金优青和面上项目、上海市自然科学基金等项目。近年来发表84篇SCI论文，论文总引2100余次。近五年以第一或通讯作者在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B和ACS Catal.等杂志上发表SCI论文38篇，其中4篇ESI高被引论文。获授权发明专利8项。先后获得基金委优秀青年科学基金（2019）、上海市浦江人才（2017）和上海市晨光学者（2008）等多项奖励和荣誉。
戴升，华东理工大学教授、博士生导师。2009年毕业于清华大学，2014年获清华大学博士学位（导师：朱静院士）；随后先后在密歇根大学、加州大学尔湾分校从事博士后研究；2019年回国加入华东理工大学，担任特聘研究员，2021年晋升为教授。
戴升教授致力于先进催化剂精准结构与构效关系的研究。运用先进电子显微镜表征技术，在原子尺度探究环境与能源催化剂的结构特征与动态演化规律，解析催化剂活性位点与反应机理，明确构效关系。主要研究方向包括：1. 反应进程中催化剂动态过程的原子尺度研究（热催化、电催化动态过程）；2. 电子束敏感催化剂（分子筛、COF/MOF基，等）的精准结构解析；3. 先进能源催化剂（HER、ORR、OER、CO2RR等）的设计合成与构效关系研究；4. 多场耦合原位电镜设备与技术的研发。
戴升教授目前已发表SCI论文150余篇；以第一/通讯作者（共同）身份发表50余篇，包括Nat. Mater., Nat. Catal., Nat. Commun., , J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., PNAS, Chem, Nano Lett.等。作为负责人主持国家海外高层次人才项目、国家自然科学基金面上项目、上海市高校特聘教授、上海市海外高层次人才计划、上海市“青年科技启明星”计划、上海市自然科学基金，及多项企业联合科研项目。
文献解读
在本项研究中，作者利用原位TEM和密度泛函理论(DFT)计算研究了Pd掺杂LaAlO3催化剂的氧诱导外溶过程及其在高温氧化反应中的应用。
具体而言，研究人员在氧气气氛下将Pd掺杂到LaAlO3 (LxAPO，LaxAl0.9Pd0.1O3-δ，x=0.7、0.8和1.0)中，发现通过控制催化剂中La的缺乏程度，可以调节溶出粒子的嵌入几何形状。这种调整不仅影响了催化剂的粒径，而且还影响了它们的曝露比，导致催化剂在高温氧化反应中的性能发生变化。
进一步来说，单纯溶出颗粒生长过程中的颗粒大小并不决定颗粒的催化性能，颗粒大小(r)与露出高度(h)之间的平衡以及参数h/r对确定露出活性表面和烧结阻力行为至关重要。
因此，在催化轻烷烃氧化过程中，L0.8APO催化剂具有较高的PdO总表面积和较多的Pd物种，具有较强的轻烷烃活化能力和优异的氧化性能，这有助于催化CH4和C3H8氧化。虽然L0.7APO样品表面沉淀的PdOx含量高于L0.8APO，但其较大的PdO粒径显著降低了其暴露的比表面积，导致烷烃氧化活性低于L0.8APO。
相比之下，L1.0APO催化剂中PdO活性中心数量较少，阻碍烷烃活化和-CH的深度氧化，导致烷烃氧化活性较低。综上，该项工作揭示了遵循外溶策略的催化剂上嵌套的几何形状如何影响结构-性能关系，有望促进耐烧结多相催化剂的进一步发展。
文献信息
Regulating socketed geometry of nanoparticles on perovskite oxide supports for enhanced stability in oxidation reactions. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-54546-x
来源：华算科技
