摘要：2024年12月16日，哈佛大学Michael J. Aziz教授在国际顶级期刊Nature Chemical Engineering发表题为《In situ techniques for aqueous quinone-mediated electroche

2024年12月16日，哈佛大学Michael J. Aziz教授在国际顶级期刊Nature Chemical Engineering发表题为《In situ techniques for aqueous quinone-mediated electrochemical carbon capture and release》的研究论文，Kiana Amini为论文第一作者，Michael J. Aziz教授为论文通讯作者。博士生席大为等人也对研究成果作出重要贡献。

Michael J. Aziz，哈佛大学教授，埃尼奖得主。本科毕业于加州理工学院，硕博毕业于哈佛大学，博士期间的导师为David Turnbull。随后在橡树岭国家实验室从事博士后研究，1986年加入哈佛大学。

Michael J. Aziz教授在应用物理和材料科学领域做出了重大贡献，是水性有机氧化还原液流电池的共同发明者，目前的研究兴趣已转向能源储存和二氧化碳捕获等可持续发展问题。

席大为，哈佛大学Michael J. Aziz教授课题组博士生。2019年本科毕业于中国科学技术大学，现于哈佛大学攻读博士学位，致力于氧化还原液流电池分子的开发，并结合无机化学和催化的见解，寻求基于所开发的液流电池系统的应用。

在这里，作者阐明了水性醌介导的碳捕获系统中亲核性摆动和pH值摆动机制之间复杂的相互作用，展示了理解这种相互作用在材料发现周期中的关键作用。

该见解促进了两种原位技术的发展：第一种技术采用原位参比电极，并利用醌和醌-CO2加合物之间可辨别的电压信号差异，从而可以量化两种机制的单独贡献。

第二种方法是基于作者的发现开发的，即在与还原形式的荧光不同的波长处，醌的加合物形式显示出来自入射光的荧光发射。

因此，作者引入了一种使用荧光显微镜的非侵入性原位方法，提供了以个位数微米分辨率、以亚秒时间分辨率区分物种的能力。

该技术有望用于研究基于醌的碳捕获系统及其他系统。

图1：亲核性摆动和pH摆动机制在CO2捕获中的动态相互作用

图2：BTMAPAQ异构体的分子结构和循环伏安图谱

图3：BTMAPAQ在不同CO2冲洗时间下的电池电压、pH值和CO2释放量

图4：1, 5-BTMAPAQ在不同实验条件下的吸光度和发射光谱

图5：透明微流控液流电池的设计与操作

图6：微流控电池中BTMAPAQ加合物的形成和荧光强度变化

综上，在这篇论文中，作者研究了在水介质中醌介导的电化学碳捕获和释放系统中亲核性摆动和pH摆动机制之间的复杂相互作用，并开发了两种原位技术来量化这两种机制的贡献。

这项研究不仅加深了对这些机制在碳捕获过程中作用的理解，而且通过开发新的实验方法，为设计和优化更高效的电化学碳捕获材料和技术提供了重要的科学基础，具有在能源存储和转换领域应用的巨大潜力。

Amini, K., Cochard, T., Jing, Y. et al. In situ techniques for aqueous quinone-mediated electrochemical carbon capture and release. Nat. Chem. Eng. (2024).

来源：朱老师讲VASP