摘要：本文提出了一种通过添加第五个亲氧过渡金属元素（Sc, Ti, V, Cr）来调控催化剂动力学行为的策略，形成高熵合金-高熵氧化物（HEA-HEO）异质结构，以提高氧气进化反应（OER）的电催化活性。研究发现，具有较高亲氧活性的金属元素在诱导重构过程中催化剂中的

本文提出了一种通过添加第五个亲氧过渡金属元素（Sc, Ti, V, Cr）来调控催化剂动力学行为的策略，形成高熵合金-高熵氧化物（HEA-HEO）异质结构，以提高氧气进化反应（OER）的电催化活性。研究发现，具有较高亲氧活性的金属元素在诱导重构过程中催化剂中的氧含量更高，但较大的氧化成分也导致了OER过程中中间体的不利吸附。通过原位拉曼分析和实时动力学模拟，揭示了FeCoNiMn-x催化剂表面的速率决定步骤（RDS）。

一、研究背景

领域概述：氧气进化反应（OER）在水分解、CO还原和可再生燃料电池等电化学系统中扮演着重要角色。开发低成本、工业相关活性和长期耐久性的OER催化剂仍然是一个挑战。

研究意义：对于开发新型非贵金属基OER电催化剂具有重要意义，有望替代昂贵的贵金属催化剂，如铱（Ir）和钌（Ru）催化剂。

二、目的与假设

研究目标：通过调控催化剂的动力学行为，形成HEA-HEO异质结构，提高OER电催化活性。

假设前提：通过添加第五个亲氧过渡金属元素，可以诱导形成HEA-HEO异质结构，从而优化催化剂的OER性能。

三、材料与方法

新材料设计：通过水热-煅烧法合成了FeCoNiMn-x（x = Sc, Ti, V, Cr）复合物，利用亲氧过渡金属的自发重构特性。

实验设计：使用透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱等技术对催化剂的微观结构和表面特性进行了分析。

四、结果与分析

数据展示：通过XRD和拉曼光谱确认了HEA-HEO结构的成功合成。BET和BJH方法分析了催化剂的比表面积和孔隙性。

结果解读：FeCoNiMnCr催化剂在碱性介质中的电流密度为10 mA cm²时，过电位仅为255 mV，优于其他催化剂。稳定性测试表明，FeCoNiMnCr在500 mA cm²下暴露112小时后活性几乎无损失。

比较与对比：FeCoNiMnCr催化剂的性能优于FeCoNiMnSc、FeCoNiMnTi和FeCoNiMnV催化剂。

五、讨论

创新点与贡献：提出了一种通过亲氧金属诱导结构策略来改性高熵催化剂的新思路，为开发高效OER催化剂提供了新的方向。

局限性：主要关注了热诱导的变形行为，光、湿度等其他刺激方式的应用潜力尚未充分探索。

未来方向：进一步研究亲氧金属诱导结构策略在其他刺激方式下的变形行为，以及在实际应用中的性能和稳定性。

六、结论

核心发现：通过亲氧金属工程策略诱导的高熵合金相变至HEA-HEO异质结构，FeCoNiMnCr催化剂展现出优异的OER电化学稳定性和性能。

实际应用潜力：为设计和开发新型高效OER催化剂提供了重要的理论和实验基础。

来源：高纯半导体材料说