哈工大齐殿鹏教授/南洋理工陈晓东院士AM：界面锁定技术实现可拉伸电子器件的应变不敏感性

摘要：表皮生物电子学，如传感器和生物电极，能够以无创、实时的方式精确提取人体皮肤的生理和物理信号，在健康监测、疾病预防和治疗中扮演着关键角色。然而，在监测过程中，器件因机械变形（如弯曲、拉伸、扭转）导致的信号失真问题，严重影响了信号保真度。特别是当器件用于监测人体动

表皮生物电子学，如传感器和生物电极，能够以无创、实时的方式精确提取人体皮肤的生理和物理信号，在健康监测、疾病预防和治疗中扮演着关键角色。然而，在监测过程中，器件因机械变形（如弯曲、拉伸、扭转）导致的信号失真问题，严重影响了信号保真度。特别是当器件用于监测人体动态运动时，如何在变形下维持稳定的电导率，成为当前领域面临的主要挑战。

近日，哈尔滨工业大学齐殿鹏教授、南洋理工大学陈晓东院士合作提出了一种多尺度界面限制锁定策略，通过结合导电聚合物与基底之间的分子缠结，以及电纺膜孔内的物理限制，显著提升了界面粘附强度。该结构实现了9.48 MPa的粘附强度，比未采用该设计的结构提高了约13.9倍。研究团队首次通过原位聚合与溶胀法制备出具有多尺度界面锁定结构的导电薄膜，该方法适用于多种弹性基底。高粘附强度促进了纳米网状薄膜形成波浪与皱纹微结构，使其在高达200%的拉伸应变下仍能保持近乎恒定的电阻。该应变不敏感导电膜已成功应用于表皮生物电子器件中，如传感器与生物电极。相关论文以“Multiscale Interfacial Confined Locking from Nano to Macro Enables Strain Insensitivity in Epidermal Electronic Devices”为题，发表在Advanced Materials上，论文第一作者为Liang Cuiyuan。

研究团队通过电纺技术制备了SEBS/PDMS复合纳米网状薄膜，该结构兼具高拉伸性与低滞后性，其杨氏模量与人体皮肤相匹配。为了增强导电层与基底之间的粘附，他们构建了多尺度界面限制锁定结构，包括“限制锁定”与“分子锁定”两种机制。限制锁定通过原位聚合使导电聚合物贯穿电纺纤维形成三维网络；分子锁定则通过聚合物链的深层渗透与缠结实现机械互锁。如图1所示，该结构在预拉伸释放后形成了具有波浪状基底与皱纹状导电层的WSWP纳米膜，其界面粘附强度显著提升，电阻在50%至200%应变下变化极小（ΔR/R₀仅0.06至0.36），优于目前已报道的所有可拉伸材料。

图1：应变不敏感导电纳米网状薄膜的多尺度界面限制锁定结构与电学性能。 a,b) WSWP制备过程及其多尺度界面限制锁定结构的示意图。 c) 多尺度界面限制锁定机制示意图（限制锁定与分子锁定）。 d) SEBS/PDMS纳米网状薄膜（电纺法制备）的SEM图像。 e) 被PPy/PEDOT薄膜包裹的SEBS/PDMS薄膜（旋涂法制备）的SEM图像。 f) PPy/PEDOT在不同柔性基底上的粘附强度。 g) 纳米网状薄膜在不同应变下的电阻变化。

为了验证FeCl₃氧化剂在SEBS/PDMS膜中的扩散及内部聚合过程，研究人员进行了荧光标记与XPS分析。如图2所示，荧光强度因Fe³⁺与FITC结合而淬灭，证实FeCl₃可渗入膜内。拉曼映射进一步显示，沉积PPy/PEDOT后SEBS特征峰减弱，说明导电聚合物已在膜内部形成。这些结果共同证实了多尺度锁定结构的成功构建，且该策略可扩展至聚氨酯、丙烯酸橡胶等多种基底。

图2：纳米网状薄膜多尺度界面限制锁定结构的验证。 a) FITC标记的SEBS/PDMS平整薄膜截面的荧光照片。 b) 其表面喷洒FeCl₃乙醚溶液后的荧光照片。 c) 截面SEBS/PDMS平整薄膜的高分辨率XPS谱图（Fe2p）。 d) SEBS/PDMS平整薄膜截面在1447 cm⁻¹处的拉曼映射。 e) SEBS/PDMS/PPy/PEDOT平整薄膜截面在1447 cm⁻¹处的拉曼映射。 f) SEBS/PDMS薄膜截面的显微镜图像。 g) SEBS/PDMS/PPy/PEDOT薄膜截面的显微镜图像。

基于WSWP纳米膜，团队组装出具有应变不敏感特性的柔性压力传感器。如图3所示，该传感器在0%至100%拉伸状态下均保持稳定的传感性能，灵敏度在4.37–2576.55 Pa范围内高达3.16×10⁵ kPa⁻¹。其工作机制依赖于皱纹与波浪微结构在压力下的逐级压缩，从而增大接触面积、降低电阻。研究人员还将传感器集成为16×16阵列，成功识别出“H”“I”“T”等字母的触压分布，展现出在分布式压力感知中的潜力。

图3：柔性传感器的组装及其传感性能。 a) 传感器结构示意图。 b) 传感器在未拉伸（0%应变）与拉伸（100%应变）状态下的传感响应。 c) WSWP纳米网状薄膜传感器在不同压力下的相对电流响应及其灵敏度。 d) SEBS/PDMS/PPy/PEDOT纳米网状薄膜传感器在不同压力及应变下的相对电流响应与灵敏度。 e) 应变不敏感压阻传感器的工作机制示意图。 f) WSWP纳米网状薄膜传感器与已发表文献中传感器灵敏度的对比图。 g) 16×16压力传感器阵列示意图。 h) 丝网印刷电极的光学图像。 i) 传感器阵列触压3D打印字母“H”“I”“T”时的压力分布图。

在生物医学应用方面，WSWP纳米膜与离子凝胶结合形成透气、透湿的生物电极，具有良好的生物相容性。如图4所示，该电极可用于同步监测心电图（ECG）与脉搏信号，进而通过脉搏传导时间（PTT）无袖带计算收缩压（SBP）与舒张压（DBP），与商用血压计的误差小于3.33%。同时，该电极还能记录表面肌电信号（sEMG）与组织运动信号，通过信号拟合分析肌肉疲劳状态，显示出在康复医学与运动科学中的广泛应用前景。

图4：WSWP纳米网状薄膜在人体血压与肌肉疲劳监测中的应用。 a) 不同样品在≈38°C下的透湿性。 b) 不同薄膜贴附于前臂8小时后的照片：（i）WSWP离子凝胶膜，（ii）PDMS膜，（iii）透气创可贴。 c) ECG与脉搏信号监测示意图。 d) 生物电极与传感器记录的ECG与脉搏信号。 e) 利用ECG与脉搏信号获取的血压信息。 f) 组织运动信号与EMG信号监测示意图。 g) sEMG与组织运动信号的记录。 h) 通过分析组织运动信号拟合曲线与sEMG均方根拟合曲线检测肌肉疲劳。

该研究通过多尺度界面限制锁定策略，成功实现了导电材料与基底之间的高强度粘附，制备出具有优异应变不敏感性、透气性与生物相容性的纳米网状薄膜。作为概念验证，该薄膜在传感器与生物电极中均表现出稳定性能，能够可靠地监测人体生理与运动信号。这项工作为开发高性能、可拉伸生物电子器件提供了重要技术路径，未来有望在健康监测、智能康复及人机交互等领域发挥更大价值。