摘要：除活性和选择性外，催化剂稳定性是多相催化研究的核心焦点。尽管金属物种的烧结一直被认为是金属催化剂失活的主要原因，但我们的研究表明，在完全丙烷氧化反应中，CeO₂负载的Pt（Pt/CeO₂）催化剂在低温下的活性损失归因于Pt团簇位点（纳米簇）的分散及其在反应条件
期刊导读
Journal Guide
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Blocking the Operando Formation of Single-Atom Spectators by Interfacial Engineering
除活性和选择性外，催化剂稳定性是多相催化研究的核心焦点。尽管金属物种的烧结一直被认为是金属催化剂失活的主要原因，但我们的研究表明，在完全丙烷氧化反应中，CeO₂负载的Pt（Pt/CeO₂）催化剂在低温下的活性损失归因于Pt团簇位点（纳米簇）的分散及其在反应条件下原位转化为Pt单原子。这些Pt单原子物种在低温反应区域表现出低反应性，仅作为“旁观者”存在。为解决这一问题，我们通过引入不直接与Pt相互作用的NbOx对CeO₂表面进行工程改造。NbOx通过阻断CeO₂表面对Pt的强结合位点，从而防止Pt的再分散/碎片化并保留具有反应活性的Pt团簇。与Pt/CeO₂催化剂相比，该策略使反应速率显著提高了37倍。我们的研究结果强调了通过创新表面工程策略抑制贵金属单原子“旁观者”形成的重要性。这些机理性见解不仅深化了对Pt/CeO₂材料科学的理解，还可延伸至能源转换系统和环境修复技术等关键技术领域。
（信息以英文摘要为准）
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文章介绍：
本研究揭示了Pt/CeO2催化剂在丙烷完全氧化反应中的活性衰减机制：Pt纳米团簇在工况条件下转化为催化惰性的单原子“旁观者”是导致失活的根本原因。研究团队提出了一种基于NbOₓ修饰的界面工程的策略，这种策略中，NbOₓ对Pt物种状态的调控并不是直接与Pt相互作用，而是通过占据CeO2表面的强结合位点，暴露相对弱的Pt锚定位点，从而避免反应产物水诱导的Pt单原子化过程。保留的金属态Pt纳米团簇展现出显著增强的丙烷C-H键解离能力，使丙烷完全氧化反应速率提升37倍，同时改善其稳定性。该界面工程策略同时具有普适性，不仅可以拓展到促进CO氧化反应，还可拓展至其他贵金属催化剂在NbOₓ修饰CeO2体系中的设计。本研究不仅阐明了工况条件下抗分散及抑制单原子物种生成的重要性，更创新性地提出了通过界面调控保留金属活性团簇的概念，为负载型贵金属催化剂设计提供了新的理论依据。
该论文以华东理工大学为第一通讯单位，我校化学与分子工程学院唐璇特聘副研究员、葛沙沙博士、博士研究生吕耀和重庆大学孙耿副教授为该论文的共同第一作者，我校郭耘教授、戴升教授和北京大学马丁教授为共同通讯作者。该工作还得到了绿色化工与工业催化全国重点实验室、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、教育部材料生物学与动态化学前沿科学中心、国家重点研发计划，国家自然科学基金、新基石科学基金、中国科协青年人才托举工程等支持。
期刊介绍
《德国应用化学》(Angewandte Chemie)是德国化学学会 (GDCh) 的期刊。作为世界上主要的化学期刊之一，它是该领域唯一提供评论类文章、亮点、综述、通讯和研究文章的综合性期刊。
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来源：江南水乡生活见闻
