摘要：近日，中国科学技术大学路军岭教授团队联合武晓君教授、中国科学院大连化学物理研究所杨冰副研究员，在单原子催化剂研究领域取得突破性进展。研究团队创新性地将“前线分子轨道理论”引入催化剂设计中，提出一种全新的单原子催化剂理论模型，并成功在实验中加以验证。相关成果于2

近日，中国科学技术大学路军岭教授团队联合武晓君教授、中国科学院大连化学物理研究所杨冰副研究员，在单原子催化剂研究领域取得突破性进展。研究团队创新性地将“前线分子轨道理论”引入催化剂设计中，提出一种全新的单原子催化剂理论模型，并成功在实验中加以验证。相关成果于2025年4月2日在线发表于《自然》杂志。

单原子催化剂（SACs）因其原子级别的金属利用率、独特的电子结构和反应选择性，在能源转化、环境治理和生物医药等领域展现出巨大潜力。但长期以来，科研人员缺乏一个可以同时描述其活性与稳定性的统一理论模型。路军岭教授团队在本项工作中，首次将“前线分子轨道理论”（Frontier Molecular Orbital Theory）从均相催化领域引入至多相催化，提出了一个可预测SACs催化性能的新模型。

研究团队在14种不同的半导体氧化物载体上，构建了34种钯单原子催化剂，通过调控载体尺寸，实现对LUMO（最低未占分子轨道）能级的精准调节。实验表明，当载体如ZnO、CoOx等的尺寸降低到纳米级别，Pd原子与载体之间的轨道耦合作用增强，催化剂活性提升超过20倍，并表现出长时间的结构稳定性。

紫外-可见光谱和Mott-Schottky测试确定了LUMO能级的变化；红外和XPS测试确认了Pd原子的电子结构变化。研究发现，Pd原子的催化性能与其电荷态并无直接关联，而是与载体的LUMO位置呈线性关系。

在理论方面，武晓君教授团队通过密度泛函理论（DFT）计算，系统揭示了金属–载体、金属–底物分子之间的轨道耦合机制，验证了随着载体LUMO位置的上移，可增强Pd–H₂、Pd–C₂H₂间的相互作用，从而提高H₂活化能力和加氢反应活性。

该工作在审稿过程中获得高度评价：“这是一个令人激动的研究，通过实验和理论系统建立了金属–载体电子相互作用与分子吸附强度的内在关联，是目前为止对金属–载体电子作用讨论最为深入的研究之一。”

本研究由中国科大路军岭教授课题组牵头，武晓君教授、杨冰副研究员合作完成。论文的第一作者包括施娴娴、温志林、顾青青等。

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来源：科学赛先生