大奖揭晓!当Nature遇上Absolutely Autosorb Award

B站影视 欧美电影 2025-03-31 14:32 1

摘要:2024年上半年,Anton Paar公司发起了一个Absolutely Autosorb Award的有奖征文活动,旨在鼓励所有安东帕气体吸附仪的用户发表高水平论文。活动共收到高水平论文50多篇,经过专家团队匿名评审,2024年9月份评出了唯一大奖。但由于尚

2024年上半年,Anton Paar公司发起了一个Absolutely Autosorb Award的有奖征文活动,旨在鼓励所有安东帕气体吸附仪的用户发表高水平论文。活动共收到高水平论文50多篇,经过专家团队匿名评审,2024年9月份评出了唯一大奖。但由于尚未正式见刊,因此评奖结果推迟到了2025年1月份正式发布。

Absolutely Autosorb Award大奖最终花落中国科学院青岛能源所Valentin Valtchev研究员与卢鹏副研究员团队,卢鹏老师作为第一作者和共同通讯作者于2024年12月11日,在Nature第636卷上发表了重大研究成果:首次成功合成了一种结构稳定的新型本征介孔沸石分子筛,标志着该领域的一项重大突破。

煅烧与合成态ZMQ-1的结构及STEM图像‌

‌a–d为煅烧后的ZMQ-1‌。‌a.‌ 沿c轴观察的结构,显示28元环主孔道。‌b.‌ 沿a轴近似观察的28元环孔道,显示连接相邻28元环孔道的10元环窗口(同一高度处分别有6组和4组10元环,沿c轴交替排列)。颜色标记三种对称性独立的10元环窗口。‌c.‌

沿c轴拍摄的环形暗场扫描透射电镜(ADF-STEM)图像,显示超大28元环孔道。

‌e–f. 合成态ZMQ-1.‌‌e.‌ 超大28元环孔道的双叶形结构(通过低剂量冷冻连续旋转电子衍射数据确定OSDA的位置)。‌f.‌ 合成态ZMQ-1的iDPC-STEM图像(沿28元环孔道方向拍摄),显示双叶形孔道。煅烧去除OSDA后,双叶形孔道(e)转变为椭圆形孔道(d),末端羟基缩合形成完全四连接的骨架结构。

‌颜色注释‌:

红色:末端氧原子;紫色:磷原子;深灰色:通过三维电子衍射(3D ED)数据确定的碳原子;浅灰色:未通过3D ED定位、基于化学信息添加的碳原子(未包含在实验晶体学文件中)。

*注:仅显示骨架的T···T连接,氢原子为简化省略。比例尺:5纳米。

通过多年不懈努力,作者团队通过设计‌大尺寸SDA‌与硅铝骨架的协同组装,突破传统沸石环数限制(通常≤12元环),首次实现‌28元环超大孔道‌的稳定构建,最终合成了代号为ZMQ-1的创新型结构分子筛。

‌ZMQ-1的孔隙分析

‌a.‌ 煅烧后ZMQ-1中28元环和10元环的自由直径(已扣除氧原子直径2.70 Å)。‌b.‌ ZMQ-1沸石的氩气(87 K)吸附-脱附等温线(插图为半对数坐标)。‌c.‌ 对应的累积孔体积曲线及孔径分布图,采用专用的‌非局部密度泛函理论(NLDFT)亚稳态吸附支计算(假设氩气在圆柱形沸石孔道中的吸附)。STP:标准温度和压力。

ZMQ-1的核心特性在于其‌超大孔结构‌与‌极端稳定性‌的结合。其中孔结构表征数据来自安东帕的Autosorb iQ全自动气体吸附分析仪,使用氩气在87K下进行吸附分析,获得BET比表面积数据为‌1.447 m²/g‌,使用NLDFT模型分析获得孔体积为‌0.47 cm³/g,28元环主孔道直径达2.28 nm‌(晶体学数据),是目前已知沸石中最大的环数结构,可容纳大分子(如重油组分、生物分子);同时保留10元环(~0.5 nm)微孔窗口,形成‌分级孔体系‌(微孔-介孔协同)。‌同时,具有超高稳定性,‌‌‌骨架在1.000°C高温下仍保持完整(传统沸石通常

作为Absolutely Autosorb Award的大奖 - 一台Autosorb 6100顶配全自动气体吸附分析仪 - 由安东帕公司奖励给该团队,并已安装于Valentin Valtchev教授在法国国家科学研究中心的实验室。

得益于安东帕独特的CryoSync附件,Autosorb 6100可以在使用液氮制冷的条件下获得87K的测量温度,从而进行氩气吸附测试,却无需使用昂贵的液氩;这一技术极大的方便了使用氩气对微孔进行正确的分析。

来源:小吴说科学

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