摘要：母体层状晶体的易剥落特性促进了二维薄片的诞生，但会导致其组装的层状材料发生固有的分层失效。在2D材料的研究趋势中，平面内强度高但层间强度弱的层合晶体通常会剥离成单个薄片，例如石墨烯、MoS2、BN和MXene。不同的二维片材已被组装成丰富的宏观材料，从纸张、纤
背景介绍
母体层状晶体的易剥落特性促进了二维薄片的诞生，但会导致其组装的层状材料发生固有的分层失效。在2D材料的研究趋势中，平面内强度高但层间强度弱的层合晶体通常会剥离成单个薄片，例如石墨烯、MoS2、BN和MXene。不同的二维片材已被组装成丰富的宏观材料，从纸张、纤维和涂层延伸而来。这些宏观材料在平面方向上表现出优异的力学和输运性能。2D片材的组装纸可以具有超过1 GPa的超强度和高达100 GPa的高刚度，有望在现实应用中作为结构部件使用，以承受极端的机械载荷。尽管具有良好的平面内性能，但整洁的宏观材料主要继承了母体层状晶体的内在冲突，并表现出分层的易破坏趋势。这种固有的分层弱点极大地阻碍了承受简单平面内张力之外的复杂变形的实际应用。
之前的研究主要集中在提高2D片材组装材料的机械强度上，通常是通过增强堆叠顺序或设计层间分子相互作用。通过水塑性拉伸、高剪切涂层和水介导压制，增加堆叠顺序和密度将石墨烯组装纸的抗拉强度提高到1.1 GPa，模量提高到60 GPa。设计层间相互作用将石墨烯纸的强度提高到1.8和98 GPa。这些努力推动了组装材料的平面内机械极限，但忽略了甚至加剧了易分层失效。一些理论研究提出了通过晶格无序和表面粗糙化提高组装材料抗拉强度的积极途径，这降低了堆叠的规律性。此外，通过堆叠纹理设计提高应力传递效率也是增强层间附着力和增强平面外抗穿刺性的潜在方法。迄今为止，对组装二维材料分层失效的系统研究仍然被忽视，如何防止分层是一个挑战。
本文亮点
1. 本工作发现2D片材的堆叠顺序增加会反向加剧分层，并揭示隐藏的层间耗散是主导机制。
2. 提出了一种强层间缠结增韧策略，将氧化石墨烯纸的分层强度大大提高了268%，实现了基准天然珍珠层的优异抗分层性能。
3. 层间解缠结提供了额外的耗散位点，以减轻裂纹尖端的应力集中并抑制裂纹扩展。
图文解析
图1. 二维装配材料的分层破坏行为。（A） 去除层间有机砂浆时天然层状珍珠层分层破坏的照片。（B） 商用石墨烯导热纸分层失效的照片。（C） 沿平面外方向的直接分层试验示意图。（D） 四种典型二维石墨烯显微镜材料和天然层状珍珠层的分层强度与结晶度的关系。
图2. 人工界面缠结增韧设计和分层行为分析。（A） 天然珍珠层中层间蛋白胶的耐受剥落机制示意图。蓝色螺旋线代表有机蛋白质，如Lustrin A和Pif97。红线强调了分层变形过程中的展开过程。（B） 天然珍珠母胶带剥离试验照片，显示胶带表面无残留物，具有良好的抗剥离性能。比例尺为0.5厘米。（C） 我们IET论文中由解缠结能量耗散引起的耐受剥落机制示意图。蓝色纠缠线表示uPVA链，黄色球表示分子内氢键的物理交联点。红线强调了分层变形过程中的解缠过程。（D） IET-GO纸胶带剥离试验照片。比例尺为0.5厘米。（E） 三个具有不同层间能量耗散能力的典型样品的强度-位移曲线。（F-H）不同PVA浓度和分子量的样品的分层试验和分层强度（F）、搭接剪切试验和剪切强度（G）、拉伸试验和拉伸强度（H）的示意图。
图3. 人工界面缠结增韧机理分析。（A和B）纯GO纸（A）和uPVA GO纸（B）的分层裂纹扩展行为示意图。（C-F）纯GO纸（C和E）和uPVA GO纸（D和F）分层断裂面的SEM图像和AFM高度相位图像。（G，H）纯GO纸（G）和uPVA GO纸（H）的快速力体积映射，轻部分表示相对较高的力区域。（I） 纯GO纸和uPVA GO纸的AFM归一化力-ΔZ传感器曲线。（J） 两种纸张单边缺口试验得出的临界应力强度因子（KIc）。（K） 纯GO纸和uPVA GO纸的原位粘附力曲线。插图是测试过程中三个阶段的示意图。（L，M）原位粘附试验期间纯GO纸（L）和uPVA GO纸（M）的原位粘附探测试验过程的SEM图像。比例尺为1 μm。
图4. 具有不同层间相互作用的2D组装材料的平面内方向（抗拉强度）和平面外方向（分层强度）的强度比较。绿色区域是指通过范德华力组装的二维材料，如π-π堆叠。蓝色区域是指通过化学交联（如电价键）组装的2D材料。红星表示我们的人工界面纠缠增韧设计，显示出石墨烯组装材料的分层强度和拉伸强度的有效协同增强。
图5. 层间缠结增韧二维层状复合材料。（A） IET-rGO复合块体的示意图和照片以及横截面的SEM图像。比例尺为30 μm。（B，C）rGO块体（B）和IET-rGO块体弯曲破坏的SEM图像（C）。比例尺为20 μm。（D） rGO块和IET-rGO块的三点弯曲强度-应变曲线。应变是通过将压头的位移除以样品的厚度来计算的。（E） 两个复合块体的电导率。（F） PP隔膜上IET-BN涂层的照片。（G） 两种涂层的耐磨性曲线。插入图片是耐磨性测试的数码照片。重量为50克，砂纸为600目。（H） 两种独立纸的循环弯曲平面内热扩散率（TD）测试。曲率半径为1 mm，插入物为样品照片（D=25 mm）。（I） IET-MMT论文照片。（J） 两种MMT纸的力学和热性能表征。（K） 具有不同隔热性的LED矩阵的中心温度演变与运行时间的关系以及测试系统的示意图。
来源：华算科技