摘要：高温超导材料铜氧化物（cuprates）自被发现以来，一直是凝聚态物理和材料科学研究的焦点。其在高温条件下能够展示出超导行为，为未来在能源、信息等领域的应用提供了重要潜力。然而，如何从微观层面准确预测和理解不同铜氧化物体系的超导转变温度（Tc），以及影响其超导

成果简介

高温超导材料铜氧化物（cuprates）自被发现以来，一直是凝聚态物理和材料科学研究的焦点。其在高温条件下能够展示出超导行为，为未来在能源、信息等领域的应用提供了重要潜力。然而，如何从微观层面准确预测和理解不同铜氧化物体系的超导转变温度（Tc），以及影响其超导性能的结构与电子因素，一直面临重大挑战。

加州理工学院崔智昊博士， Garnet Chan教授等人基于一种高精度、完全从头算（ab initio）的量子多体方法，直接对一系列掺杂铜氧化物的电子结构进行了求解。他们利用“密度矩阵嵌入理论（density matrix embedding theory，DMET）”与高阶量子化学方法相结合，突破了传统模型简化和计算尺度的限制，能够针对不同压力和层数（单层、双层、无限层）的铜氧化物材料，计算其基态的超导配对序参量与配对能隙，并成功再现了实验上发现的两大重要趋势：

压力效应：随着外加压力的增大，铜氧化物的超导配对序和配对能隙呈增强趋势，对应实际材料中较高的Tc。

层数效应：在汞基铜氧化物系列（Hg-1201、Hg-1212 等）中，随着 Cu-O 平面层数增加，体系可实现更高的超导转变温度，随后在多层时又出现略微下降，与实验趋势一致。

作者的微观分析表明，短程自旋涨落以及多轨道电荷涨落在铜氧化物的超导配对中起到关键作用，特别是超交换相互作用与 Cu-O 键共价效应对材料的超导性能具有显著影响。本工作为以材料真实结构为起点、精准预测铜氧化物超导体性能以及更广泛的强关联体系研究，提供了全新的思路和方法学基础。

图1（计算策略）：展示了从材料真实晶体结构出发，通过密度矩阵嵌入理论（DMET）构建含超导配对势的辅助晶格模型，并通过高阶多体量子化学方法对其嵌入子系统进行高精度求解的总体流程。

图2（压力效应）：图中对 CaCuO2 在不同压强及不同掺杂浓度下的反铁磁序与超导配对序参量进行了对比，揭示了压力升高后超导配对序以及相应的能隙显著增强。

图3（层数效应）：对比单层 Hg-1201、双层 Hg-1212 以及无限层 CaCuO2 的计算结果，说明随着层数增多，体系实现不同的超导配对序和能隙。

图4（描述符）：将计算得到的最大配对序与材料局域超交换常数 J、氧掺杂量和 Cu-O 键合强度等进行关联分析，发现超交换与共价效应在不同材料间超导性能的差异中具有主导地位。

图5（微观机理）：通过对多体波函数的涨落分析，可以区分自旋涨落与多轨道电荷涨落对超导配对形成的不同贡献，进一步揭示铜氧化物高温超导的微观物理起源。

本研究通过发展自洽的从头算多体模拟策略，成功解释了铜氧化物在不同压力和层数条件下的超导态规律，为进一步设计和预测新型高温超导材料提供了关键参考。

文献信息

Z.-H. Cui, J. Yang, J. Tölle, H.-Z. Ye, S. Yuan, H. Zhai, G. Park, R. Kim, X. Zhang, L. Lin, T. C. Berkelbach, G. K.-L. Chan, Ab initio quantum many-body description of superconducting trends in the cuprates, 2025，Nat. Commun., 2025，16，1845. https://doi.org/10.1038/s41467-025-56883-x

来源：MS杨站长