摘要：在此，清华大学张强、北京理工大学张学强等人提出了一种基于数据驱动的电解质性质分析的CE可解释预测模型。通过机器学习，溶剂的氢键受体碱度（β）和最低未占分子轨道与最高占据分子轨道之间的能级差（HOMO-LUMO能隙）被确定为影响CE的两个最关键参数。β和HOMO

库仑效率（CE）是衡量高能量密度电池中锂金属负极可逆性的量化指标。然而，CE与电解质性质之间的定量关系尚未明确，阻碍了电解质的理性设计。

在此，清华大学张强、北京理工大学张学强等人提出了一种基于数据驱动的电解质性质分析的CE可解释预测模型。通过机器学习，溶剂的氢键受体碱度（β）和最低未占分子轨道与最高占据分子轨道之间的能级差（HOMO-LUMO能隙）被确定为影响CE的两个最关键参数。β和HOMO-LUMO能隙共同调控负极界面化学行为。

进一步，作者建立了一个基于β和HOMO-LUMO能隙的回归模型来预测CE。基于该模型筛选出的新型溶剂（EGEME）在能量密度为418 Wh kg⁻¹的软包电池中，使锂金属负极的CE达到99.2%，显著高于此前报道的70–98.5%范围。

图1. 溶剂属性影响锂金属负极库仑效率的机制

总之，该工作通过机器学习方法，溶剂的氢键受体碱度（β）和HOMO-LUMO能隙被确定为影响CE的两个关键参数。其中，β反映了溶剂对锂离子的溶解能力，决定了电解质的溶剂化结构；而HOMO-LUMO能隙描述了溶剂的化学稳定性。溶剂的溶解能力调控溶剂分子在锂金属负极表面的分布概率，而其稳定性决定了溶剂的分解反应活性，二者共同影响固态电解质界面（SEI）的形成，进而决定CE。

此外，本工作还构建了一个基于β和HOMO-LUMO能隙的定量回归模型，并据此筛选出具有高HOMO-LUMO能隙（>16.9 eV）和适中β标准化值（0.45–0.65）的理想溶剂（如EGEME）。在纽扣电池中，基于EGEME的局部高浓度电解质（LHCE）实现了99.8%的CE；在软包电池中，锂金属负极的CE更是达到创纪录的99.2%。因此，该项工作揭示了影响锂金属负极CE的关键溶剂性质，并建立了二者之间的定量关系模型，为高性能电解质的理性设计提供了有效工具。

图2. 电池性能

Deciphering Coulombic Efficiency of Lithium Metal Anodes by Screening Electrolyte Properties, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202507387

张强 清华大学长聘教授、博士生导师。曾获得国家自然科学基金杰出青年基金、教育部青年科学奖、中国青年科技奖、北京青年五四奖章、英国皇家学会Newton Advanced Fellowship、清华大学刘冰奖、国际电化学会议Tian Zhaowu奖。2017-2020年连续四年被评为“全球高被引科学家”。长期从事能源化学与能源材料的研究。近年来，致力于将国家重大需求与基础研究相结合，面向能源存储和利用的重大需求，重点研究锂硫电池的原理和关键能源材料。

张学强 北京理工大学 助理教授 研究领域包括：

电极/电解液界面是二次电池中电荷转移的关键场所，直接影响电池的循环寿命、安全性等性能。主要从事二次电池中电极/电解液界面电化学过程及调控策略的研究工作，以新型高比能金属锂电池、锂硫电池为代表性体系。定量解析电极/电解液界面的电化学过程，推进高比能、长循环、高安全金属锂电池的调控策略。具体包括：1）非水二次电池中电极/电解液界面电化学过程和模型；2）电极/电解液界面反应动力学；3）低成本、长循环电解液设计和定量检测；4）高能量密度金属锂电池器件

来源：MS杨站长